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2022 Fiscal Year Research-status Report

真空中の液滴で挑む過冷却液体の未踏領域

Research Project

Project/Area Number 21K18604
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

寺嵜 亨  九州大学, 理学研究院, 教授 (60222147)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 秋山 良  九州大学, 理学研究院, 准教授 (60363347)
堀尾 琢哉  九州大学, 理学研究院, 准教授 (40443022)
荒川 雅  九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
Project Period (FY) 2021-07-09 – 2024-03-31
Keywords過冷却液体 / 液滴 / 真空 / 蒸発冷却 / 相転移
Outline of Annual Research Achievements

研究計画に沿って実験ならびに理論研究を進めている。実験では、真空中に発生した液滴を、発生後の各時刻に200滴ほど画像観察を行って、時間とともに蒸発冷却が進み凍結した液滴の割合が増加する様子(凍結曲線)を描いて、凍結に至る時間(凍結時間)を測定している。本年度はまず、凍結の画像判定を機械学習により自動化し、実験・解析の効率化を図った。そして、水液滴へのポリオール混合効果に関して、エチレングリコールとグリセロールのほか、キシリトールを試みて同様の凍結時間を得た。その結果、OH基近傍ばかりでなく、混合分子周辺の水素結合ネットワークの乱れが凍結を阻害するとの仮説を再確認した。一方、蒸発冷却過程での温度変化の評価を目的に、液滴のラマン分光に取り組んでいる。特に液滴径の精密計測法となるWhispering-gallery mode(WGM)の測定・解析に関して、周回モードに加えて動径モードも考慮し、解析の高度化を図った。さらに、ラマン散乱に代えて白色光レーザーを光源とした広帯域測定を試み、多数のモードを捉えて計測精度の一層の向上を進めている。
理論面では、ポリオール添加時の凍結曲線に関して、数値シミュレーションでの再現を試みている。溶液の蒸気圧や比熱の温度依存性が関与するパラメータであるが、特に均質凍結核生成速度が鍵を握る。当初、均質凍結温度が低温に移動することだけを考慮したが、それでは凍結曲線を再現できず、凍結核生成速度の温度依存性を露わに取り込むことが重要との認識に至った。そこで、その解明のために分子動力学計算を開始した。親水基と疎水基の寄与の分離などに着目し、今後、ポリオール混合効果の理論基盤の構築を進めてゆく。
以上の成果に関して3件の学会発表を行い、ナノ学会第20回大会で学生が若手優秀ポスター発表賞を受賞するなど、高い評価を得た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

実験面では、特に液滴径の分光計測の実験・解析手法を高度化して計測精度を向上する進展があり、蒸発冷却過程における液滴の解析に有効な手段を新たに加えた。理論面では、凍結曲線の数値シミュレーションで必要となる凍結核生成速度の温度依存性に関して、分子動力学計算による解明に着手し、ポリオール混合効果の理論基盤の構築に向けて研究を進展させた。

Strategy for Future Research Activity

液滴径の精密測定に関して、新たに高感度・高分解能の分光器を導入して、測定精度の一層の向上を目指す。それを真空中の液滴の測定に展開し、過冷却状態の液滴温度の議論を精密化する。理論面では、均質凍結核生成速度の温度依存性について、昨年度に開始した分子動力学計算による解明を進めてゆく。水素結合ネットワーク中のポリオール分子が水の凍結核形成を阻害するとの仮説の検証を引き続き進め、ポリオール混合効果の理論基盤を構築する。以上の成果をとりまとめ、学会発表・論文発表で成果の発信を行ってゆく。

Causes of Carryover

研究目的をより精緻に達成するため、研究期間の延長を申請し認められた。液滴径測定をより精密に行う高精度分光器の導入など実験に係る物品費、分子動力学シミュレーションのための計算機使用料、成果発表費用などに経費を充てる。

  • Research Products

    (6 results)

All 2022 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Integral equation study of effective attraction between like-charged particles mediated by cations: Comparison between IPY2 and HNC closures2022

    • Author(s)
      Takeda M.、Maruyama K.、Akiyama R.、Miyata T.
    • Journal Title

      Europhysics Letters

      Volume: 140 Pages: 17001~17001

    • DOI

      10.1209/0295-5075/ac94f5

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Usefulness of higher-order system-size correction for macromolecule diffusion coefficients: A molecular dynamics study2022

    • Author(s)
      Iwashita Tomoya、Nagao Masaaki、Yoshimori Akira、Terazima Masahide、Akiyama Ryo
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 807 Pages: 140096~140096

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.140096

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 真空下における水液滴の蒸発冷却過程:ラマン散乱共鳴波長による液滴直径測定と凍結過程の画像解析2022

    • Author(s)
      飯田岳史、吉岡拓哉、楠本多聞、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      ナノ学会第20回大会
  • [Presentation] ポリオール化合物を添加した真空中の水液滴の凍結過程2022

    • Author(s)
      吉岡拓哉、飯田岳史、楠本多聞、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      The 15th Mini-Symposium on Liquids
  • [Presentation] 真空下における水滴の蒸発冷却過程:Whispering Gallery Modeの波長測定による液滴直径計測2022

    • Author(s)
      飯田岳史、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Remarks] 九州大学大学院理学研究院化学部門量子化学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/index_j.php

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Published: 2023-12-25  

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