2022 Fiscal Year Research-status Report
Attempt of ultra-high sensitivity detection for long half-life radioactive cesium-135 by accelerator mass spectrometry
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21K18622
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
笹 公和 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (20312796)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
坂口 綾 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00526254)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| Keywords | セシウム135 / 加速器質量分析 / スパッタ負イオン源 / ルビジウム / タンデム加速器 / 微量分析 / 長半減期放射性核種 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
加速器質量分析法（AMS）では，Csスパッタ負イオン源からの負イオンをタンデム型静電加速器により高エネルギーに加速することで，対象核種と同重妨害核種との分離識別をおこなっている。近年，核時代の人為起源核種の一つとして，長半減期放射性核種であるセシウム135（Cs-135:半減期230万年）の高感度検出法の開発が求められている。AMSやICP-MSなどの質量分析法では，低い同位体比の問題の他に，キャリアとして添加される安定核種であるCs-133や同重体であるBa-135からの妨害により高感度の検出が難しくなっている。特に，タンデム型静電加速器を用いたAMSでは，Csスパッタ負イオン源を使用することから，セシウム同位体の分析が制限されることになる。
本研究では，筑波大学6 MVタンデム加速器において，Csの代わりに同じアルカリ金属元素であるルビジウム（Rb）を使用したRbスパッタ負イオン源の開発をおこなった。Rbスパッタリングを用いて，固体試料Cs2SO4 (PbF2混合)から，Cs負分子イオンとして133Cs19F2-を最大で 0.2 μA引き出すことに成功した。また，加速電圧6 MVでCsF2-を加速して，ArガスによりCs9+(58.7 MeV) に荷電変換した。測定対象核種となる質量数135の核種について極微量核種検出ラインに導入して，5枚電極ガス電離箱での検出を試みた。事前のシミュレーション結果より，ガス電離箱の入射窓は75 nm 厚の窒化ケイ素膜を用いて，検出ガスとしては高純度イソブタンを12 Torr封入した。ガス電離箱のガス中でのエネルギー損失を利用して，第1, 2電極と第4, 5電極での検出信号より質量数135の核種に関する2次元スペクトルを得た。その他，海水試料からCsを前濃縮する方法とCs-135標準試料作成のための分析法の検討をおこなった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ルビジウム（Rb）を使用したRbスパッタ負イオン源の開発をおこなった。固体試料Cs2SO4とPbF2の混合比の最適解を実験的に求めて，RbスパッタリングによりCs負分子イオンとして133Cs19F2-を最大で 0.2 μA引き出すことに成功している。また，加速電圧6 MVでCsF2-を加速して，荷電変換によりCs9+(58.7 MeV) を得ることができた。測定対象核種となる質量数135の核種について極微量核種検出ラインに導入して，5枚電極ガス電離箱での検出を試みるなど，おおむね順調に研究計画は進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度の試験測定ではCs-135の検出手順の確認をおこない，質量数135の核種由来のスペクトルを得たが，同重体となるCs-135とBa-135の分離識別は確認できなかった。今後は，Cs-135標準試料 (Cs-135同位体比 > 10E-8)の準備とそれを用いた試験測定を計画している。また，検出器等についてCs-135検出のための最適な測定条件の探査を引き続き実施する。標準試料とCs-135検出のための最適な測定条件の探査により，Cs-135の高感度検出に関する可能性を見出す予定である。
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| Causes of Carryover |
新型コロナウィルス感染予防の為に，試料サンプリングと国内学会の出張が取り止めとなった。また，国際会議が延期となり，研究成果の発表が次年度の予定となった。
その他，加速器を用いた測定について追加の実験を予定しており，次年度に助成金を使用する。
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