2021 Fiscal Year Research-status Report
pH/イオン濃度分布の可視化が拓く新たな固液界面反応評価
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21K18798
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
川野 潤 北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40378550)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
豊福 高志 国立研究開発法人海洋研究開発機構, 超先鋭研究開発部門(超先鋭技術開発プログラム), 主任研究員 (30371719)
北垣 亮馬 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (20456148)
川西 咲子 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80726985)
荒木 優希 立命館大学, 理工学部, 助教 (50734480)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| Keywords | 可視化 / pH / 固液界面反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、研究代表者が近年開発した、反応界面における局所的なpHおよびCaイオン濃度変化を蛍光プローブを用いて可視化する技術を、多様な材料に適用できるように高精度化・汎用化することを目的としている。2021年度においては、以下の３点について研究を進め、成果を得ている。
[1] pHおよびCaイオン濃度の同時イメージングの高精度化:蛍光プローブとしてHPTSとRhod-FFを用い、異なるCaおよびpHの溶液を用意して蛍光強度を精密に測定することにより、Ca濃度による蛍光強度変化がpHに依存することを明らかにした。このことを考慮したキャリブレーションを行い、より正確なpHとCa濃度の同時イメージングを可能とした。
[2]Mgイオン濃度の可視化:Ca以外の陽イオンとしてMgを選択し、MgCO3およびMgCa(CO3)2の溶解時のMgイオン濃度変化の可視化を試みた。Mgイオン濃度の蛍光プローブとしてMg-Fluo-4を用いた場合、蛍光強度はCaイオン濃度の影響を強く受け、MgCO3の溶解の場合にはMgイオン濃度の変化に対応した強度変化が観察できるものの、MgCa(CO3)2の溶解の場合の蛍光強度変化は、ほぼCa濃度の変化に起因することが明らかになった。
[3]共焦点顕微鏡の利用可能性の検討:北海道大学オープンファシリティー設置の共焦点レーザー顕微鏡を用いたCaCO3溶解時のpH変化の可視化を試みた。その結果、pHの3次元的な変化を可視化することに成功し、共焦点システムを用いることにより、さらに精密なイメージングを行えることが示唆された。
本手法のさまざまな材料への応用も進めており、現在までに鉄鋼スラグからのアルカリ成分の溶出メカニズムを明らかにすることを目的とした、Ca-Mg-SiO2系物質の溶解時のpHおよびCaイオン濃度変化の可視化にも成功している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
材料工学に関わる幅広い分野において、水溶液中における物質の反応を理解することは非常に重要であるが、従来、具体的なイオンの移動を理解するには、バルク溶液のpHやイオン濃度測定に頼らざるをえなかった。本研究は、申請者が近年開発した、反応界面における局所的なpHおよびCaイオン濃度変化を蛍光プローブを用いて可視化する技術を、多様な材料に適用できるように高精度化・汎用化しようとするものであり、材料―水界面での反応解析において、新たな評価基準を提供することを目的としている。
2021年度の研究において、研究計画時に目指した下記４点において検討を進め、それぞれに対して以下に記すような新たな知見を得るとともに、実現への見通しを立てることができた。[1]pHおよびCaイオン濃度の同時イメージングの高精度化：Ca濃度による蛍光強度変化がpHに依存することを利用したキャリブレーション手法を確立し、より正確な可視化を可能とした。[2]Ca以外の他のイオン種への拡張：さまざまな蛍光プローブを用いたMgイオン濃度の可視化を試み、その解離定数の違いによる蛍光強度への影響を確認した。[3]共焦点顕微鏡の利用による高精度化：３次元的な可視化に成功し、共焦点システムの用いることで、さらなる高精度化が可能であることを示した。[4]さまざまな材料への応用：現状、鉄鋼スラグの溶解の可視化に成功し、さらにコンクリート材料やバイオセラミックスへの応用を計画している。これらのことから、本研究は順調に進展していると自己評価できると同時に、異なる分野から本研究にかかわる招待講演を依頼されるなど注目を集めており、実現による波及効果は大きいと考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
2022年度においては、前年度までに行ってきた[1]可視化できる陽イオンの種類の拡張および[2]キャリブレーションの精密化による高精度なイメージング技術の開発を進めるとともに、[3]さまざまな材料への応用を試みる。
[1]前年度に引き続き、Mgイオン濃度の可視化、とくにCa濃度との同時可視化の実現を目指す。これまでに、蛍光プローブとしてMg-Fluo-4を用いた可視化を行ってきたが、MgCa(CO3)2の溶解の観察においては、その蛍光強度はほぼCaイオン濃度を反映していた。これは、MgイオンおよびCaイオンに対する解離定数の問題であり、Mg-Fura-2やMg-Greenなど、Mgイオンに対する解離定数が低いプローブを用いれば、濃度の変化を効率よく検出できる可能性がある。実際、Mg-Greenを用いた予備実験においては、Mg-Fura-2を用いた場合に比べてMgCO3溶解時のMgイオン濃度の変化を鮮明に可視化できている。本年度の研究においては、pHを一定にしたバッファー溶液中でMgCa(CO3)2の溶解実験を行い、Caイオン濃度とMgイオン濃度の変化を同時に可視化することを目指す。
[2]前年度までに北海道大学オープンファシリティーに設置されている共焦点レーザー顕微鏡を用いた３次元的な可視化に成功している。さらに共焦点システムを用いた定量化を行えば、より再現性のよいキャリブレーションカーブを得ることが期待できる。本年度の研究において、このような共焦点システムを用いた観察技術を構築する。
[3]現在まで、鉄鋼スラグの溶解現象への応用を進め、成果が得られている状況であるので、さらに異なる材料への適用を試みる。これまで予備実験を行っているコンクリート材に加え、バイオセラミック材料への応用を進める。
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| Causes of Carryover |
2021年度末から2022年度にかけて、世界情勢等に伴って年度内に入手困難な物品が出てくる状況が生じた。購入予定であった物品（試薬・消耗品）は、2022年度に購入することで、研究計画は変更なく実施可能である。
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