2022 Fiscal Year Annual Research Report
ヒドリド伝導性電極を使ったCO2還元再資源化反応の開拓
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21K19017
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
青木 芳尚 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (50360475)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| Keywords | ヒドリドイオン伝導体 / 共電解 / 固体酸 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究ではCO2の還元電解によるエタノール生成反応に対し、従来のプロトンが関与する脱
水反応経路ではなく、ヒドリドイオンによる求核的な水素付加反応経路を駆動する電極系を構築し、高効率なCO2再資源化プロセスの開拓に挑戦する．この目的に対する検討項目は、第一に、粒界ヒドリドイオン伝導性を有する遷移金属窒化物ナノ結晶体とCu微粒子からなる多孔質サーメット触媒を作製する．また第二に、そのヒドリド伝導性サーメット触媒をカソードとした固体酸電解質セルを構築し、ヒドリド伝導とエタノール生成が顕著となる200℃付近においてH2O－CO2共電解を行う．第一の検討項目に対し、比較的小さな仕事関数をもつ金属伝導性の遷移金属窒化物では、粒界に水素が挿入されヒドリドイオン欠陥が生成し、またそれが粒界伝導することに着目する．このような材料とCO2還元触媒活性を持つCu微粒子をナノレベルで複合させ、ヒドリド供給能と触媒活性を併せ持つサーメット電極を作製した．第二の項目に対して、200℃付近で0.1 S cm-1以上の伝導率をもつ無機リン酸電解質とし、ヒドリドの反応性を活用した高効率エタノール電解合成を試みた．
CuおよびTiターゲットを用いた反応性コスパッタ法によりCuN/TiNぐ久郷膜を蒸着した。それに続く高温真空アニールによりCuN相を熱分解することにより、Cu微粒子担持TiN電極を形成した。また200℃で0.01 S cm-1以上の伝導率を持つピロリン酸塩を合成し電解s津膜を形成した。両者を組み合わせたセルでH2O－CO2共電解を行ったところ、カソード主成分としてCOが生成し、副生成物としてC2H5OHが検出された。C2H5OHがの週率は最大でも2%程度であり、週率向上にはCuに代わる金属触媒の設計が重要と示された。
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