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2011 Fiscal Year Annual Research Report

イオン液体-イオン交換樹脂併用によるセルロース誘導HMF変換プロセス開発

Research Project

Project/Area Number 22310055
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

渡邉 賢  東北大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (40312607)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) スミス リチャード  東北大学, 大学院・環境科学研究科, 教授 (60261583)
相田 卓  東北大学, 大学院・環境科学研究科, 助教 (00466541)
Keywordsイオン液体 / イオン交換樹脂 / セルロース / グルコース / フルクトース / HMF / マイクロ波
Research Abstract

イオン液体-イオン交換樹脂併用系において、セルロース加水分解を経てグルコースを生産し、さらにフルクトースへと異性化させた後、ヒドロキシメチルフルフラール(HMF)合成を連続的に行うためのイオン液体およびイオン交換樹脂の選定について検討を行う。本プロセス開発の検討課題は(1)セルロースのフィード、(2)セルロースの加水分解、(3)グルコースの異性化、(4)フルクトースの脱水、(5)HMFの分離精製、そして(6)連続プロセス提案である。
平成23年度には昨年度から継続的に研究している検討課題1および2について水の効果を確かめるべく検討を進めた。まず検討課題1のセルロースフィードについて、水や二酸化炭素などの可塑剤の添加は効果的であるものの、加える量が過剰となるとセルロースの析出が見られるようになり、反応の不均一化に繋がることが判明した。続いて、検討課題2のセルロース加水分解について固体触媒をAmberlystに固定し、加熱源としてマイクロ波を用い、グルコースを出来る限り高収率・高選択的に合成することを目指した。水が枯渇すると副生成物であるフミン生成が見られるため、過剰量の水が必要であることを見出した。しかしながら、粘度を測定した場合と同様に過剰の水はセルロースの析出を招き反応性を低下させることも明らかになっており、反応にて消費する水と、粘度および生成物安定性を確保する水とをバランスさせながら加水分解を行う、水を逐次的に添加する方法が有効であることが分かった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

セルロースからグルコースへの加水分解が9割近い収率・選択率で進むことが明らかとなってきている。グルコースから異性化を経てフルクトースを生成させ、脱水によりHMFを合成することに関しては、グルコースの選択的合成が下流の成否を左右する難関であったため、2年目でグルコース高選択生成の目処が立てることができほぼ予定通りに進行している。

Strategy for Future Research Activity

本検討において残された課題はグルコースからフルクトースへと促しながら、効果的にHMFへと脱水させることであるが、それには従来から検討しているAmberlystといった酸触媒にわずかな塩基性を持たせることで達成できる可能性がある。酸触媒への塩基の導入に注力し、最終年度の目的を達したい。

Research Products

(3 results)

All 2011

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Catalytic conversion of cellulose into 5-hydroxymethylfurfural in high yields via a two-step process2011

    • Author(s)
      Xinhua Qi, Masaru Watanabe, Taku M. Aida, Richard L.Smith Jr.
    • Journal Title

      Cellulose

      Volume: 18 Pages: 1327-1333

    • DOI

      DOI:10.1007/s10570-011-9568-1

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] HMF formation from sugar (fructose and glucose) and their polymer in ionic liquids (ILs)2011

    • Author(s)
      Masaru Watanabe
    • Organizer
      3^<rd> Asia-Oceania Conference on Green & Sustainable Chemistry
    • Place of Presentation
      Melbourne (Australia)
    • Year and Date
      2011-12-05
  • [Presentation] グリーン溶媒を用いた糖質からのHMF合成2011

    • Author(s)
      渡邉賢
    • Organizer
      化学工学会東北支部主催第16回東北ジョイント夏期セミナー
    • Place of Presentation
      大崎市(宮城)(招待講演)
    • Year and Date
      2011-09-02

URL: 

Published: 2013-06-26  

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