2010 Fiscal Year Annual Research Report
低温・高圧水の液体‐液体相転移の分子シミュレーション法による解明
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22540423
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| Research Institution | Chukyo University |
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Principal Investigator |
六車 千鶴 中京大学, 国際教養学部, 教授 (80319219)
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| Keywords | モンテカルロ計算 / monatomic water(mW)モデル / MUCA MC / MUTH MC / MUBA MC / 液体-液体相転移 / アモルファス氷 / 結晶氷 |
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| Research Abstract |
次の2つを明らかにする目的で研究を行った。現在は、水分子間の相互作用にMolineroらのmonatomic water(mW)モデルを用いた立方体セルでのモンテカルロ(MC)計算を、マルチカノニカル(MUCA)、isobaric-multithermal(MUTH)、およびmultibaric-isothermal(MUBA)の3種類のアンサンブルで平行して行っている。
(a) 低温・高圧条件下での水の"液体-液体相転移"や"第二臨界点"の存在可能性
→180KでのNPTアンサンブルでMC計算を行い、(i)氷Icに近い構造と(ii)過冷却水に近い構造をもつ2つの状態が見つかった。続いて、180KでMUBAアンサンブルでのMC計算を行い、重み因子を求めている。状態(i)は1気圧～2.5GPaの圧力範囲では相転移らしき変化は認められなかったが、状態(ii)では0.2GPa,0.5GPa,1.0GPa付近に相転移と思われる体積または構造の変化が見られた。
(b) 大気圧下で最大密度である4℃の水から結晶氷が生成するメカニズム
→1気圧でのNPTアンサンブルでMC計算を行い、内部エネルギーや体積の温度変化を掴んだのち、MUCAアンサンブルでのMC計算と1気圧でMUTHアンサンブルでのMC計算によりそれぞれの重み因子を求めている。いずれのアンサンブルでも、(iii)水→アモルファス氷→水と(iv)結晶氷→水→(計算途中;アモルファス氷or結晶氷)の2つの経路が見つかり、水→アモルファス氷と水→結晶氷の分岐点が非常に近いことがわかった。
今後はさらにMUCA、MUTH、MUBA MC計算をすすめ、それぞれの重み因子を決定していく。重み因子をrefineするための計算式を適用したところ、mW水系では重み因子が発散していくことがわかったので、系にあわせて計算式を再検討する。
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