2022 Fiscal Year Annual Research Report
Metabolic Material System: Material Growth by Metabolic-like Destruction and Remodeling
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22H04968
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
グン 剣萍 北海道大学, 先端生命科学研究院, 教授 (20250417)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中島 祐 北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (80574350)
印出井 努 北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (30420409)
野々山 貴行 北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (50709251)
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| Project Period (FY) |
2022-04-27 – 2027-03-31
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| Keywords | DNゲル / 力学刺激 / 高分子網目 / 破壊と再生 / メタボリック材料 / メカノラジカル / メカノケミストリー / 代謝 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、あたかも代謝して成長する生物のように、外界からのモノマー取り込み(力学誘起メカノラジカル重合反応の組み合わせによって成長するゲル材料の創製を目指す。
基礎研究として、メカノラジカル反応を高効率で起こすゲル網目と取り込まれるモノマーの要件について検討した。ゲル網目については、DNゲル第1網目鎖の化学種やコンフォメーションの最適化により、ゲル延伸時のラジカル発生効率を研究開始時点の10倍以上に向上させることに成功した。さらに導入するモノマーについては、多様なモノマーを用いた網羅的な実験を機械学習的手法により解析し、メカノ重合反応において高い転化率を示すモノマーの特徴抽出に成功した。これらの手法を用いて、メカノラジカル重合の高効率化に成功し、例えば従来は困難であった酸素存在下での成長反応を実現した。
機能開拓としては、まずDNゲルの多様な形態形成を実現した。基礎研究によって実現された高いメカノラジカル発生効率を示すDNゲルに高濃度のモノマー・架橋剤を導入した。本DNゲルを変形させると、発生した高濃度のメカノラジカルがモノマー類の重合を促し、高い弾性率を持つ新たな高分子網目が合成された。この高弾性網目による形状保持効果により、本DNは弾性的なゲルでありながら塑性変形様の変形を示した。本方法を応用し、板状のDNゲルをブロー成型などにより様々な三次元形状に成型することに成功した。さらに、機能性モノマーを導入したゲル表面をただ押すだけで、当該箇所に簡便に機能性ポリマーを導入する手法を開発した。本法によるゲル表面修飾により、ゲル表面での物質輸送や細胞パターン制御などに成功した。
以上のように本年は、本研究の基盤となるDNゲルの合目的な改良、当該ゲルを用いたゲルの成形や表面修飾などの機能開拓という、本プロジェクトの今後の発展の礎となる成果を挙げた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究遂行のために必要となる、ダブルネットワークゲルの改良（ラジカル重合効率の10倍以上もの向上）に成功した。この効率向上は、アクリルではなく（ある種の）メタクリルポリマーを使用する、あるいは架橋点として結合解離エネルギーが小さいアゾ基を使用する、のどちらかにより達成可能である。特に前者の方法は、ゲルの熱・光に対する安定性を保ちながらラジカル発生効率を高められる点で優れている。さらに、材料成長システムを用いた機能開拓（形態形成・表面修飾）にも成功している。
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| Strategy for Future Research Activity |
基礎研究面では、外界からのモノマー拡散素過程に注目し、ゲル網目構造・モノマー化学構造と拡散係数との相関を解明する。またゲル内に流路を構築し、流路経由でモノマーを導入するシステムを構築し、モノマー拡散の時空間的制御を行う。
機能開拓面では、改良されたダブルネットワークゲルを基にしたさらなる機能開拓を進める。22年度から取り組む、力が加わるとゲル全体ないし亀裂周辺を自己強化して破壊を防ぐシステムの構築に継続的に取り組む。さらにメカノケミカル反応によるゲル同士の分子縫合（接着）にも取り組み、多数のDNゲルをビルディングブロックとして複雑な形状のDNゲルを組み上げる。
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