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2022 Fiscal Year Research-status Report

A Unified Theory of Electronic Transition Rate Constants for High Throughput Materials Screening

Research Project

Project/Area Number 22K05252
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

志津 功將  京都大学, 化学研究所, 助教 (10621138)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Keywords電子遷移速度定数 / 振電相互作用 / スピン軌道相互作用 / 内部転換 / 項間交差 / 有機EL / 熱活性型遅延蛍光 / 多重共鳴
Outline of Annual Research Achievements

有機ELディスプレイに応用できる発光材料として、熱活性型遅延蛍光(Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF)材料が注目されてきた。中でも、多重共鳴(Multiple Resonance, MR)構造を持つ材料が有望視されている。MR-TADF材料は、発光スペクトルを狭線化できることから、実用上、極めて重要であり、発光メカニズムの解明が求められてきた。

本年度は、量子化学計算によるMR-TADFメカニズムの理論的解明に取り組んだ。多電子励起を考慮できるEOM-CCSD法を用いて、代表的なMR-TADF材料であるDABNA-1に対して、項間交差(Intersystem Crossing, ISC)ならびに逆項間交差(Reverse ISC, RISC)の速度定数、蛍光およびTADF寿命、発光量子収率(Photoluminescence Quantum Yield, PLQY)、さらにはPLQYにおける蛍光・遅延蛍光成分の寄与を計算したところ、実測値を定量的に再現することに成功した。ここまで数多くの実測値を再現した理論研究は、本研究が初めてである。さらに、計算した速度定数に基づいて発光過程を精査することにより、DABNA-1のTADFは、高励起三重項状態を経由して発現することを明らかにした。本研究の成果により、MR-TADF材料のさらなる高性能化と実用化への加速が期待される。

本研究はCommunications Chemistry誌に掲載され(K. Shizu & H. Kaji, Commun. Chem. 2022, 5, 53.: https://www.nature.com/articles/s42004-022-00668-6)、同誌が選ぶ five year anniversary Collectionにおいて、最もダウンロード数ならびに引用件数の多い論文として選出されている(https://www.nature.com/collections/gejbjihfge)。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

これまで未解明であった多重共鳴遅延蛍光の発光メカニズムを、世界で初めて完全に解明することに成功した。

Strategy for Future Research Activity

本年度に検討した励起状態計算手法は、計算精度が高い一方で計算コストも高く、材料探索には適用しにくいという欠点がある。今後は、計算精度を維持しながら計算コストを低減することで、材料探索にも応用可能な計算手法へと発展させていく予定である。

Causes of Carryover

予定していた消耗品の購入が不要になり、未使用額が生じた。

  • Research Products

    (10 results)

All 2023 2022

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Comprehensive understanding of multiple resonance thermally activated delayed fluorescence through quantum chemistry calculations2022

    • Author(s)
      Shizu Katsuyuki、Kaji Hironori
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 5 Pages: 53

    • DOI

      10.1038/s42004-022-00668-6

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 重原子効果を用いた熱活性型遅延蛍光における逆項間交差の高速化2023

    • Author(s)
      志津 功将, Yongxia Ren, 梶 弘典
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 多重共鳴TADFメカニズムの理論的解明2023

    • Author(s)
      志津 功將, 梶 弘典
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
  • [Presentation] 量子化学計算による多重共鳴TADFメカニズムの解明2022

    • Author(s)
      志津 功將, 梶 弘典
    • Organizer
      「有機EL討論会」第34回例会
  • [Presentation] 量子化学計算による多重共鳴効果型熱活性化遅延蛍光メカニズムの解明2022

    • Author(s)
      志津 功將, 梶 弘典
    • Organizer
      2022年光化学討論会
  • [Presentation] Rate-constant prediction and its applicatio to electroluminescent materials2022

    • Author(s)
      Katsuyuki Shizu, Hironori Kaji
    • Organizer
      Core to Core meeting in London
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 量子化学計算による多重共鳴効果型熱活性化遅延蛍光メカニズムの解明2022

    • Author(s)
      志津 功將, 梶 弘典
    • Organizer
      第16回分子科学討論会2022横浜
  • [Presentation] 多重共鳴TADFメカニズムの解明に関する理論研究2022

    • Author(s)
      志津 功將, 梶 弘典
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] A Quantitative Calculation Method of Electronic Transition Rate Constants for Comprehensive Understanding of Emission Mechanism2022

    • Author(s)
      Katsuyuki Shizu
    • Organizer
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu (ICPAC KK) 2022 & the International Symposium on Advanced Polymeric Materials (ISAPM) 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Rate-constant prediction and its application to electroluminescent materials2022

    • Author(s)
      Katsuyuki Shizu, Hiroyuki Tanaka, Hironori Kaji
    • Organizer
      13th instalment of the International Conference of Electroluminescence and Optoelectronic Devices (ICEL2012)
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2023-12-25  

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