2022 Fiscal Year Research-status Report
可視光応答型光触媒カップリング反応によるメタンからエタンの製造
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22K05303
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
加古 哲也 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (00399411)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | メタン / 光触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当該年度においては、ナイトライドの作製・合成に注力し、多くのナイトライドを合成した。特にカーボンナイトライドは疎水的な性質を持ち、炭化水素の吸着に対してより利点を持つものと考えられた。出発原料や合成条件を変えることで、様々な物性をもった材料が得られ、また、その組成も合成条件によって大きく異なっており、様々なバンドギャップを持つサンプルも得られた。また、伝導帯のボトムのポテンシャルと価電子帯のボトムのポテンシャルはそれぞれ還元力の強さ、酸化力の強さを示すため、各種カーボンナイトライド材料によって、生成した電子が持つ還元力あるいは酸化力に大きな差のあるカーボンナイトライドが生成されるようになるものと考えられた。
また、FT-IRやＸ線などの分析結果から、異なる相のカーボンナイトライドの生成も示唆され、作り分け及び合成条件の最適化により2相からなる、つまり異なるバンド構造からなる2つの相が接合したからカーボンナイトライドの合成が可能でありえ、それにより電荷分離が促進することが可能となり、光触媒活性が促進できるようになるものと期待された。さらには、組成に基づいたラフな第一原理計算からも、材料によりバンド構造が大きく異なることが確認でき、2種類のカーボンナイトライドを接合することで、Z-scheme型の光触媒反応が効率よく起こりうるものと期待された。
可視光、可視光及び紫外光照射下での水から水素を作る光触媒活性の評価から、それぞれ、可視光吸収特性を含む光吸収特性が優れることも大切であるが、それ以外にも主因があることが示唆され、元素分析や光物理スペクトルなどの解析から、欠損や欠陥が活性の低下を引き起こしている可能性があることも明らかとなった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当該年度においては、非常に多数のナイトライド、特にカーボンナイトライドの合成を行い、これまで報告されてこなかった材料の合成方法、合成条件と活性、光吸収などの様々な物性について明らかにすることができ、どのような条件で合成すれば、光照射によって生成した電子がどのような還元力を持ったものができるか、また生成したホールの酸化力の強さについておおよそ予想がつくようになってきた。また、第一原理計算による一部材料のバンド構造の解析も、その結果及び結果から導き出される考察を補強する形となった。それゆえ、適切な酸化還元力を持つ2種類のカーボンナイトライド同士やより適切なカーボンナイトライドと金属酸化物を接合して組み合わせることでより高い光触媒活性（メタンからのエタン合成）が可能になるものと推測できた。
さらには、得られた知見を取りまとめて、現在論文の執筆の準備も行っており、以上のことから考えて現在のところ、おおむね順調に進んでいるものと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
当該年度において、ナイトライド及びカーボンナイトライドについて多大な知見が得られたので、2種類あるいは2つの相のカーボンナイトライドを接合して、Z-schemeあるいはS-schemeの接合の達成を目指し、材料合成の改善を行う。また、カーボンナイトライド、（あるいはカーボンナイトライドだけではなく他の光触媒）と酸化タングステンなどその他の光触媒との最適な接合を行えるような材料の合成を行っていく。その後、水分解による水素あるいは酸素の生成やメタンからエタンの生成を実施し、その相関性を解明しつつ、光触媒活性の向上を図っていく。
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