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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Design and development of innovative catalysts for direct conversion of polyesters to value-added organic molecules

Research Project

Project/Area Number 22K18927
Research InstitutionTokyo Metropolitan University

Principal Investigator

三浦 大樹  東京都立大学, 都市環境科学研究科, 准教授 (20633267)

Project Period (FY) 2022-06-30 – 2024-03-31
Keywordsポリエステル解重合 / 担持金触媒 / C-O結合変換
Outline of Annual Research Achievements

廃プラスチックによる環境汚染は世界的な問題であり、資源保護の観点からもそのリサイクルが求められている。従来のポリマーのリサイクルはエネルギー負荷が大きいため、温和な条件下でポリマーを解重合変換できる革新的な触媒系の開発が望まれている。前年度までにポリエステルに多く含まれる安定なC-O結合の変換に関する新しい触媒反応の開発を進め、酸化ジルコニウム担持Auナノ粒子触媒がアルキルエステル中のC-O結合を効率的にC-Si結合へと変換できることを明らかにしている。2023年度は担持金属触媒の活性向上を目的として担体効果を詳細に検討したところ、強度の強い酸点を高密度に有する酸化ジルコニウムを担体とした場合に反応がより効率的に進行することを明らかにした。改良された酸化ジルコニウム担持Au触媒を用いることで、構造の異なる様々なジシランが適用可能となり、脂肪族ポリエステルであるポリブチレンサクシネートからシリル基の異なる様々なジシリルアルカンが合成可能となった。また、反応中のポリエステルの分子量分布変化をGPC分析によって詳細に追跡したところ、時間経過に従って分子量が徐々に減少したことからポリエステル中のC-O結合がランダムに変換されることがわかった。
さらに担持Au触媒がアルキルエーテルに含まれるC-O結合のシリル化にも有効であったことから、ポリエーテルの解重合変換も検討したところ、ポリテトラヒドロフランの解重合的シリル化可能であることも明らかにした。

  • Research Products

    (9 results)

All 2024 2023

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 6 results)

  • [Journal Article] Borylation of Stable C(sp<sup>3</sup>)-O Bonds of Alkyl Esters over Supported Au Catalysts2024

    • Author(s)
      Doi Masafumi、Miura Hiroki、Shishido Tetsuya
    • Journal Title

      Organic Letters

      Volume: 26 Pages: 2902~2907

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.4c00225

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Harnessing Supported Gold Nanoparticle as a Single‐Electron Transfer Catalyst for Decarboxylative Cross‐Coupling2023

    • Author(s)
      Miura Hiroki、Ameyama Kaede、Shishido Tetsuya
    • Journal Title

      Advanced Synthesis &amp; Catalysis

      Volume: 366 Pages: 62~69

    • DOI

      10.1002/adsc.202300462

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 炭素資源循環に資する不均一系有機合成反応2024

    • Author(s)
      三浦大樹
    • Organizer
      日本化学会 第104春季年会(2024)
    • Invited
  • [Presentation] 高効率有機分子変換を可能とする金-他元素協働作用型固体触媒の開発2023

    • Author(s)
      三浦大樹
    • Organizer
      2023年度フロンティア材料研究所 学術賞受賞記念講演会
    • Invited
  • [Presentation] 異種元素協働で拓く不均一系有機合成の新展開2023

    • Author(s)
      三浦大樹
    • Organizer
      第19回触媒化学ワークショップ 静岡
    • Invited
  • [Presentation] 分子間結合形成を促進する 金ナノ粒子-他元素協働触媒作用2023

    • Author(s)
      三浦大樹
    • Organizer
      第132回触媒討論会
    • Invited
  • [Presentation] Supported Gold Nanoparticles as Single-Electron Transfer Catalysts for Cross-Coupling Reactions2023

    • Author(s)
      Hiroki Miura
    • Organizer
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2023 (C&FC2023)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Silylation of Stable C-O bonds by Supported Gold Catalysts and the Application for Depolymerization of Polyesters2023

    • Author(s)
      Hiroki Miura
    • Organizer
      Asian Polyolefin Workshop 2023 (APO2023)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 担持Au 触媒を用いたポリエステルの解重合的シリル化2023

    • Author(s)
      土井雅文・岡本紗椰香・安井祐希・三浦大樹・宍戸哲也
    • Organizer
      第 12 回JACI/GSC シンポジウム 2023

URL: 

Published: 2024-12-25  

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