2022 Fiscal Year Annual Research Report
高次構造により時間発展性を制御できる超分子ポリマーの創製と応用
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22J21662
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
玉木 健太 千葉大学, 融合理工学府, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2022-04-22 – 2025-03-31
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| Keywords | 自己集合 / 水素結合 / 超分子ポリマー / 高次構造 / 時間発展性 / 結晶化 / ナノシート / アゾベンゼン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本申請研究は、螺旋状超分子ポリマーのアンフォールディングおよび鎖間凝集に起因する時間発展的な結晶化（構造転移）現象の解明と、光応答性の付与による新奇機能性分子集合体システムの構築を目的としている。これまでは螺旋状超分子ポリマーの自発的結晶化のメカニズムを探求してきたが、本年度はさらに系に光応答性を組み込むべく、フォトクロミック化合物であるアゾベンゼンを導入した新規化合物を複数設計し、それぞれの分子の自己集合挙動や光応答性について各種分光測定や顕微鏡観察、X線回折/散乱測定を利用して多角的に調査した。
新規に合成した分子のうち、一つは狙い通りオリジナルの超分子ポリマーと同様の時間発展的な構造転移現象を引き起こし、さらに紫外光照射に伴うアゾベンゼンのtrans-cis光異性化を利用した主鎖のアンフォールディングにより、この構造転移現象を任意のタイミングで誘発させられることが明らかになった。この結果については、オリジナルの系と合わせて現在学術論文の執筆を続けている。
一方で、他のアゾベンゼン含有分子についてはオリジナルの系とは異なり、水素結合指向型の超分子多形現象を示し、アゾベンゼンのtrans-cis異性化を利用することでこの多形を可逆的に制御できることが明らかになった。この結果については現在外部の研究機関との共同研究も含めて詳細な測定を進めており、2023年度中の学術論文掲載を目標に執筆を続けている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の目的である湾曲した超分子ポリマーの時間発展的な構造転移（結晶化）のメカニズムの解明はモノマーデザインの観点から達成されつつあり、フォトクロミック化合物であるアゾベンゼンを組み込むことで光による任意のタイミングでの結晶化の誘発にも成功している。しかし、現状はまだ超分子ポリマーの高次構造（欠陥の有無や主鎖の長さ等）の観点からのメカニズム解明は達成できていない。
一方で、本申請研究を遂行する中で、新たに水素結合指向型の超分子多形現象が見出され、その光による可逆的な制御が達成された。この成果は次世代の外部刺激応答性材料の開発に繋がると期待できる。
上記の理由から、本申請研究の現在までの進捗状況は「（2）おおむね順調に進展している。」に相当すると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
超分子ポリマーの時間発展的な構造転移のメカニズムを主鎖の高次構造の観点から解明するために、各種分光測定により得られたデータの理論モデルによる解析を検討している。実際に適用する理論モデルに関しては、外部の研究機関との共同研究を企図している。
また、本申請研究を遂行する中で新たに見出された「光による水素結合指向型超分子多形の可逆的制御」に関する研究については現在論文執筆中であり、2023年度中の査読付き学術論文誌への投稿を予定している。
学会発表に関しては、国内・国際学会で最低でも1件ずつは発表する予定である。これにより、研究遂行能力だけでなく、自身の研究を他者へわかりやすく伝えるためのプレゼンテーション能力の向上に努める。
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