リアルタイム観察技術の開発による二次元物質CVD成長のデザイン

2022 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 21J00904
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 平良 隆信 九州大学, グローバルイノベーションセンター, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2021-04-28 – 2024-03-31
• Keywords: グラフェン / 化学気相成長法(CVD法) / 熱放射光学顕微法 / 粒界

Outline of Annual Research Achievements

令和４年度は、Cu(111)薄膜基板上でのグラフェン化学気相成長(CVD)におけるグラフェン粒界の形成要因の解明を目的とし、熱放射光学顕微法(Rad-OM法)によるグラフェンCVD成長過程のリアルタイム観察、およびCVD成長後の基板の大気中加熱によるグラフェン粒界形成の解析を行った。
サファイア基板上にCuをスパッタリングして成膜したCu(111)薄膜基板上のグラフェンCVD成長において、方位が揃ったグラフェンのグレイン同士が接合すると、粒界の無い単結晶のグラフェンが得られることが報告されている。しかし、CVD成長にはグレインの成長速度や形状など多様な要因があり、方位のみが粒界の形成要因であるかは不明である。そこで本研究では次の２つの手法により粒界の形成要因を調べた。
まず、Rad-OM法を用いてCu(111)薄膜基板を観察するための装置の改造を行い、成長を解析した。Rad-OM法では、グラフェンとCuが成長温度(約1000℃)で発する熱放射光を光学顕微鏡で観察することにより、グラフェンのCVD成長をリアルタイムに可視化できる。従来のRad-OM法ではCu箔基板を観察対象として、基板を通電加熱用電極に固定し加熱する方式を用いており、本研究の観察対象であるCu(111)薄膜基板を安定して固定、加熱することはできなかった。そこで、新しい固定方式のサンプルホルダーを設計、製作し、Cu(111)薄膜基板上でのグラフェンCVD成長のリアルタイム観察を可能にした。この装置を用いて取得した動画から、グレイン接合時の角度、核発生時期を解析した。
次に、グラフェンCVD成長後のCu基板を大気中でホットプレートによって加熱した。これにより、グレインの粒界で酸化銅が生成し、粒界を光学顕微鏡で観察できる。得られた光学像から、グラフェン粒界の形成の有無と、グレインの角度および形状を解析した。さらに、前述のRad-OM法の動画から取得した情報と、粒界形成との相関を評価した。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

当初の計画では、昨年度に移設、改造したRad-OM法およびCVDチャンバーの装置一式を用いてCu(111)薄膜基板上のグラフェンCVD成長を観察する予定であった。しかし、従来のRad-OM法はCu箔基板を観察対象としており、本研究の対象であるCu(111)薄膜基板を観察するためには、新しい固定方式のサンプルホルダーを設計、製作し、新装置でのCVD成長条件の最適化が必要であった。この対応に予想よりも時間がかかったため、やや遅れが生じた。
新しいサンプルホルダーによりCu(111)薄膜基板上でのCVDを安定して観察できるようになったので、今後はさらに観察結果を得て、解析と考察を進められる見通しである。

Strategy for Future Research Activity

今後は、本年度に開発した新サンプルホルダーを用いたRad-OM法により、Cu(111)薄膜基板上でのグラフェンCVD成長をリアルタイム観察する。成長後に基板の大気中加熱によるグラフェン粒界の観察と、その他の分析手法による解析も行い、得られた結果よりグラフェン粒界の形成機構を解明する。これらの成果をとりまとめ、学会および論文誌にて発表する。
さらに次の課題として、多層グラフェンの形成機構について、Rad-OM法によるCVD成長のリアルタイム観察から解析する。