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2013 Fiscal Year Annual Research Report

星間塵表面での分子進化と新しい同位体分別機構

Research Project

Project/Area Number 24224012
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

渡部 直樹  北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50271531)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 日高 宏  北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (00400010)
羽馬 哲也  北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (20579172)
大場 康弘  北海道大学, 低温科学研究所, 特任助教 (00507535)
Project Period (FY) 2012-05-31 – 2017-03-31
Keywords地球外物質化学 / 星間塵表面反応 / 同位体分別 / 化学進化
Research Abstract

低温(~10K)アモルファス氷および多結晶氷表面における,水素原子拡散に現れる同位体効果が,拡散距離によってどのように変化するかを実験で調べた.その結果,アモルファス氷では拡散距離にかかわらず,同位体による拡散速度の違いはファクター4~16の間におさまった.これは熱的拡散に現れる同位体効果でも説明できる値である.昨年度の実験では短距離拡散でトンネル拡散が示唆されたが,実験手法をさらに洗練し,詳細な実験の結果,アモルファス氷表面での水素原子拡散は熱的であると結論した.一方,多結晶氷表面では同位体効果は長距離拡散では熱的な振る舞いを示し,短距離拡散ではトンネル拡散が強く示唆された.
昨年度開発した低温H2O2固体試料を作成する手法を用い,トンネル表面反応H2O2+H→H2O+OHとその重水素置換体の反応(H2O2+D→HDO+OHなど)の実験を行った.その結果,D原子反応系の反応速度がH原子系より2桁程度遅くなることが明らかになった.これは,トンネル反応における顕著な同位体効果を示すもので,反応の活性化障壁に対するトンネル質量(換算質量)の差からうまく説明できる.星間塵表面での水分子生成における重水素濃集を考える場合,過酸化水素の段階で重水素を含むことが重要になる.
星間塵表面反応として重要性が示唆されている,アセチレン(C2H2), C2H4と水素原子のトンネル表面反応の実験を行った.C2H4およびC2H6はC2H2を親としたH原子逐次付加反応で効率よく生成された.また,C2H2→C2H4とC2H4→C2H6の反応速度を比較すると,後者が3倍ほど速いことが分かった.また,これらの反応を純試料固体(C2H2固体など)表面とアモルファス氷表面で調べたところ,10Kでは氷表面の系で2倍程度の反応速度の増加が見られたが,20Kではその差がほとんど観測されなかった.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

H25年度は,当初予定していた原子トンネル表面反応H2O2+H→H2O+H(およびその重水素置換体)の実験をすべて行うことができ,その成果は一流国際論文誌に掲載が決定している.また,水素原子の氷表面拡散の実験もほぼ終了し,現在,論文を執筆中である.また,昨年度から始めたアセチレンの水素原子付加反応によるエチレン,エタン生成反応の詳細を調べる実験も一区切り付き,論文執筆を始めた.このようにH24年度から継続していた課題については当初目標としていた実験はほぼ完了し,論文出版による成果発表に向けて着実に進んでいる.一方で,水素原子表面拡散の実験では,当初H24年度の結果と矛盾する結果が出たため,その評価に時間がかかり予想より進展が遅れた.以上のことから,総合的にみて,おおむね順調に進展していると判断する.

Strategy for Future Research Activity

アセチレン,エチレンの重水素化実験を遂行し完結させる.具体的にはC2H2+D,C2H4+D,C2D2+H, C2D4+Hの表面反応を行い,それぞれの反応速度を測定し,星間塵表面反応による重水素濃集プロセスを議論する.
アルコールの重水素濃集を調べるため,エタノールの水素-重水素置換反応を調べる.アルコール類では,メタノールに関してはすでに我々が研究を行っており,エタノール結果をそれと比較する.
芳香炭化水素の星間塵表面反応による分子進化,重水素濃集を調べる出発点として,ベンゼンの水素,重水素付加の実験を行う.
気相における重水素濃集プロセスに強く関連する,氷表面での水素分子の核スピン転換機構を調べるため,新たな装置を開発し,速い核スピン転換機構の解明を目指す.

  • Research Products

    (28 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (23 results) (of which Invited: 5 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Hydrogen isotopic substitution of solid methylamine through atomic surface reactions at low temperatures: A potential contribution to the D/H ratio of methylamine in molecular clouds2014

    • Author(s)
      Y. Oba, T. Chigai, Y. Osamura, N. Watanabe, A. Kouchi
    • Journal Title

      Meteoritics & Planetary Science

      Volume: 49 Pages: 117-132

    • DOI

      10.1111/maps.12096

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Surface Processes on Interstellar Amorphous Solid Water:Adsorption, Diffusion, Tunneling, Reaction, and Nuclear-Spin Conversion2013

    • Author(s)
      T.Hama, N.Watanabe
    • Journal Title

      Chemical Reviews

      Volume: 113 Pages: 8783-8839

    • DOI

      10.1021/cr4000978

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nuclear spin temperatures of hydrogen and water molecules on amorphous solid water2013

    • Author(s)
      N. Watanabe, T. Hama, A. Kouchi
    • Journal Title

      AIP Conference Proceedings

      Volume: 1543 Pages: 308-316

    • DOI

      10.1063/1.4812625

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photochemical reaction processes during vacuum-ultraviolet irradiation of water ice2013

    • Author(s)
      A. Yabushita, T. Hama, M. Kawasaki
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews

      Volume: 16 Pages: 46-61

    • DOI

      10.1016/j.jphotochemrev.2013.01.001

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 極低温固体エタノールの水素-重水素トンネル置換反応2014

    • Author(s)
      尾坂和哉,大場康弘,香内晃,渡部直樹
    • Organizer
      日本物理学会
    • Place of Presentation
      東海大学湘南キャンパス,平塚市
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] イオン打ち込み型移動管を用いた水和クラスターイオンの生成実験の現状42014

    • Author(s)
      中井陽一,日高宏,渡部直樹,小島隆夫
    • Organizer
      日本物理学会
    • Place of Presentation
      東海大学湘南キャンパス,平塚市
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] Development of an ultrahigh vacuum transmission electron mircoscope for in-situ observation of ice2014

    • Author(s)
      A.Kouchi, N.Watanabe, H. Hidaka, T.Hama, S. Nakatsubo, K. Fujita, K. Sinbori, M. Ikeda
    • Organizer
      13th International Conference on the Physics and Chemistry of Ice(PCI-2014)
    • Place of Presentation
      Dartmauth University, USA
    • Year and Date
      20140317-20140320
  • [Presentation] Role of quantum tunneling for the formation of H2O by reaction of H2 with OH on interstellar grains2014

    • Author(s)
      Yasuhiro Oba, Naoki Watanabe, Tetsuya Hama, Kazuaki Kuwahata, Hiroshi Hidaka, Akira Kouchi
    • Organizer
      247th ACS Chemistry & Materials for Energy
    • Place of Presentation
      Dallas Convention Cente, USA
    • Year and Date
      20140316-20140320
  • [Presentation] Diffusion of hydrogen atom on ice: Thermal or tunneling?2014

    • Author(s)
      Naoki Watanabe, Kazuaki Kuwahata, Tetsuya Hama, Akira Kouchi.
    • Organizer
      247th ACS Chemistry & Materials for Energy
    • Place of Presentation
      Dallas Convention Center, USA
    • Year and Date
      20140316-20140320
    • Invited
  • [Presentation] 低温氷星間塵表面における水素の化学2014

    • Author(s)
      渡部直樹
    • Organizer
      自然科学研究機構「自然科学における階層と全体」シンポジウム
    • Place of Presentation
      桑山ビル8階会議場,名古屋
    • Year and Date
      20140220-20140221
    • Invited
  • [Presentation] 星間塵表面反応による分子進化2013

    • Author(s)
      日高 宏
    • Organizer
      「宇宙における分子進化:星間雲から原始惑星系へ」平成25年度研究集会
    • Place of Presentation
      北海道大学,札幌
    • Year and Date
      20131127-20131128
  • [Presentation] 分子雲有機物の生成・分析にむけた光化学反応実験装置の開発2013

    • Author(s)
      羽馬 哲也
    • Organizer
      「宇宙における分子進化:星間雲から原始惑星系へ」平成25年度研究集会
    • Place of Presentation
      北海道大学,札幌
    • Year and Date
      20131127-20131128
  • [Presentation] 固体ベンゼンの水素原子トンネル付加反応によるシクロヘキサン生成2013

    • Author(s)
      羽馬哲也, 植田寛和, 渡部直樹, 香内晃
    • Organizer
      第38回原子衝突学会年会
    • Place of Presentation
      理化学研究所,和光市
    • Year and Date
      20131116-20131117
  • [Presentation] 氷表面における水素原子の熱拡散およびトンネル拡散の実験研究2013

    • Author(s)
      桑畑和明, 羽馬哲也, 日高宏, 香内晃, 渡部直樹
    • Organizer
      第38回原子衝突学会年会
    • Place of Presentation
      理化学研究所,和光市
    • Year and Date
      20131116-20131117
  • [Presentation] 極低温表面反応によるエタノールの水素-重水素交換2013

    • Author(s)
      尾坂和哉, 大場康弘, 香内晃, 渡部直樹
    • Organizer
      第38回原子衝突学会年会
    • Place of Presentation
      理化学研究所,和光市
    • Year and Date
      20131116-20131117
  • [Presentation] 極低温原子表面反応によるエタノールの水素-重水素交換反応2013

    • Author(s)
      尾坂和哉, 大場康弘, 香内晃, 渡部直樹
    • Organizer
      第34回原子衝突若手の会
    • Place of Presentation
      熱海姫の沢自然の家,熱海市
    • Year and Date
      20131012-20131014
  • [Presentation] 低温アモルファス氷上での水素原子表面拡散の同位体効果2013

    • Author(s)
      桑畑和明,羽馬哲也,日高宏,香内晃,渡部直樹
    • Organizer
      日本物理学会
    • Place of Presentation
      徳島大学常三島キャンパス,徳島市
    • Year and Date
      20130925-20130928
  • [Presentation] イオン打ち込み型移動管を用いた水和クラスターイオンの生成実験の現状2013

    • Author(s)
      中井陽一,日高宏,渡部直樹,小島隆夫
    • Organizer
      日本物理学会
    • Place of Presentation
      徳島大学常三島キャンパス,徳島市
    • Year and Date
      20130925-20130928
  • [Presentation] Isotope Effect in the Formation of Solid Water by Surface Reactions at 10 K2013

    • Author(s)
      Y. Oba, N. Watanabe, A Kouchi
    • Organizer
      Goldschmidt2013
    • Place of Presentation
      Firenze Fiera Congress and Exhibition Centre, Italy
    • Year and Date
      20130825-20130830
  • [Presentation] Ion Irradiation Experiments to Olivine: Comparison with Space Weathering Rims of Itokawa and Lunar Regolith Particles2013

    • Author(s)
      23. T. Matsumoto, A. Tsuchiyama, A. Takigawa, K. Yasuda, Y. Nakata, N. Watanabe, A .Kouchi, M. Nakamura, A. Miyake, M. Ohtake
    • Organizer
      Goldschmidt2013
    • Place of Presentation
      Firenze Fiera Congress and Exhibition Centre, Italy
    • Year and Date
      20130825-20130830
  • [Presentation] The Ortho-Para Ratio of H2O Desorbed from Ice: Implications for Cometary Coma2013

    • Author(s)
      T. Hama, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      Goldschmidt2013
    • Place of Presentation
      Firenze Fiera Congress and Exhibition Centre, Italy
    • Year and Date
      20130825-20130830
    • Invited
  • [Presentation] Isotope effect on hydrogen abstraction and addition reactions of the solid formaldehyde at low temperatures2013

    • Author(s)
      H. Hidaka, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Katahira Sakura Hall, Tohoku Univ., Sendai
    • Year and Date
      20130605-20130607
  • [Presentation] Surface number density of physisorbed H and D atoms on water ice during continuous atomic deposition2013

    • Author(s)
      K. Kuwahata, T. Hama, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Katahira Sakura Hall, Tohoku Univ, Sendai
    • Year and Date
      20130605-20130607
  • [Presentation] Experimental study of quantum-tunneling surface reaction OH + H2 → H2O+ H at 10 K2013

    • Author(s)
      Y. Oba, N. Watanabe, T. Hama, H. Hidaka., K. Kuwahata, A. Kouchi
    • Organizer
      29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Katahira Sakura Hall, Tohoku Univ, Sendai
    • Year and Date
      20130605-20130607
  • [Presentation] 星間塵表面反応による水と有機物の共進化2013

    • Author(s)
      大場康弘
    • Organizer
      JPGU meeting 2013
    • Place of Presentation
      幕張メッセ, 千葉市
    • Year and Date
      20130519-20130524
    • Invited
  • [Presentation] Formation of H2O Ice on Cold Interstellar Grains: Reaction Kinetics and the Structure of Ice, Workshop on Ice and Water Films2013

    • Author(s)
      Y. Oba
    • Organizer
      Workshop on Ice and Water Films
    • Place of Presentation
      Seoul National Univ., South Korea
    • Year and Date
      20130506-20130508
    • Invited
  • [Presentation] Ortho-to-para Ratio of Water Molecules Thermally Desorbed from Ice2013

    • Author(s)
      T. Hama
    • Organizer
      Workshop on Ice and Water Films
    • Place of Presentation
      Seoul National Univ., South Korea
    • Year and Date
      20130506-20130508
  • [Remarks] 宇宙物質科学・宇宙雪氷学グループ

    • URL

      http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/

URL: 

Published: 2015-05-28  

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