2014 Fiscal Year Annual Research Report
「犠牲結合原理」の普遍性の証明と多様な犠牲結合による高靭性・高機能ゲルの創製
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24225006
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
グン 剣萍 北海道大学, 先端生命科学研究科(研究院), 教授 (20250417)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
黒川 孝幸 北海道大学, 先端生命科学研究科(研究院), 准教授 (40451439)
中島 祐 北海道大学, 先端生命科学研究科(研究院), 助教 (80574350)
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| Project Period (FY) |
2012-05-31 – 2017-03-31
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| Keywords | ゲル / 犠牲結合 / 高靱性 / 高強度 / 生体材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、特に以下の３点を研究した。
1. ポリイオンコンプレックスゲルの創製: これまでに、アニオンとカチオン両モノマーの共重合により、高靱性と自己修復性を併せ持つ両性イオン性電解質ゲルを重合した。本年度は、アニオンポリマー存在下でカチオンモノマーを重合させ、ポリイオンコンプレックスゲルを重合した。本ゲルも同様に高靱性と自己修復性を有する他、一度塩溶液に溶解させて純水で透析することにより、高靱性なゲルの再形成にも成功した。リサイクルが容易な高強度ゲルとして期待される。
2. 第1網目に超構造を導入したDNゲル: 剛直高分子を添加したゲルの異方的膨潤に伴う超構造形成を研究した。局所的なマスキングによってゲルの膨潤度を空間的に変調させ、異方的膨潤を導入したところ、剛直性高分子PBDTを膨潤によって自由自在に配列出来た。この超構造はイオン相互作用で固定され、大変安定である。さらに本ゲルを第1網目とした高強度DNゲルを作成したところ、超構造を保ちつつ、それを反映した異方的な力学物性を有していた。
3. ラメラ構造ゲルの色応答速度の劇的な向上: これまでに、ポリアクリルアミド（PAAm）ゲルの中に重合性のラメラ脂質二分子膜を積層させ、美しい構造色を示すゲルを合成した。本ゲルは、ラメラ層の疎水性相互作用が犠牲結合として働くために高靱性である他、外部刺激に応答した色変化を示す。しかし本ゲルは、ラメラ層の粘性のために色変化の応答速度が遅かった。そこで、二分子膜をゲルの膨潤作用で寸断させ、高靱性はそのままに応答速度の向上を試みた。ゲル内部のPAAmを一部加水分解して浸透圧を上昇させ、ゲルの膨潤に伴って二分子膜を細断した。結果、構造色と強靭性を保ちつつ応答速度を100万倍速めたほか、最大3kPaの小さい圧力で、赤～青のフルカラー色変化を実現出来た。無電力ディスプレイなどへの応用が可能である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
計画に盛り込まれていた、異なる様式のイオン結合によるゲルを創り出すことに成功した。このゲルは、従来の高靱性ゲルが持たなかった優れた再形成性を有していた。また、高強度ゲルへの異方性の導入にも成功した。こうした異方性は軟骨などの生体組織にも見られることから、本技術は生体代替材料としてゲルを利用する際に大きな武器となる。さらに当初の計画を超え、脂質二分子膜を有し、高靱性と構造色を示すゲルの機能改善を果たすことが出来た。本ゲルはセンサー、ディスプレイ材料として極めて有用である。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに、共有結合、イオン結合、疎水結合からなる犠牲結合を有するゲルを創製した。一方で、水素結合は最も多く存在する物理結合であり、特に生体組織の強靭性は水素結合によるものが多いと考えられている。そこで、新たに水素結合を用いた高靱性ゲルを検討する。モノマーとして水素結合形成能が高いウラニル基を検討している。また、ラメラ構造を有する高靱性・構造色ゲルの高次構造制御と機能発現を追求する。具体的には、このゲルを用いた低次元薬物放出システムへの応用を目指して、円筒状、玉葱状などの多様なラメラ超構造形成を試みる。
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Research Products
(69 results)
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[Journal Article] Oppositely Charged Polyelectrolytes form Tough, Self-healing and Rebuildable Hydrogels2015
Author(s)
Feng Luo, Tao Lin Sun, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Yu Zhao, Koshiro Sato, Abu Bin Ihsan, Xu Feng Li, Hong Lei Guo, Jian Ping Gong
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Journal Title
Advanced Materials
Volume: 印刷中
Pages: 印刷中
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] Biomechanical Evaluations Of A Novel Hydroxyapatite-coated PAMPS/PDMAAm Double-network Hydrogel As A Potential Artificial Cartilage Having Adhesive Ability To The Bone2015
Author(s)
Susumu Wada, Nobuto Kitamura, Takayuki Nonoyama, Shingo Semba, Jun Onodera, Yasuyuki Kawaguchi, Masashi Yokota, Kotaro Higa, Ryuji Kiyama, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong, Kazunori Yasuda
Organizer
Orthopaedic Reserach Society 2015 Annual Meeting
Place of Presentation
Las Vegas（米国ネバダ州）
Year and Date
2015-03-28 – 2015-03-31
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[Presentation] Tuning Adhesion of Hydrogel with Anisotropic Fiber Alignment2014
Author(s)
Chanchal Kumar Roy, Md. Tariful Islam Mredha, Yiwan Huang, Abu Bin Ihsan, Tao Lin Sun, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
Organizer
Joint symposium of the Polymer Network Group Meeting and the Gel Symposium (PN&G 2014, Tokyo)
Place of Presentation
東京大学（東京都文京区）
Year and Date
2014-11-10 – 2014-11-14
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[Presentation] Fracture of double network hydrogels2014
Author(s)
Tasuku Nakajima, Honglei Guo, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
Organizer
SoftComp topical workshop “FRACTURE OF SOFT MATERIALS: from soft solids to complex fluids”
Place of Presentation
Palavas-les-Flots（フランス）
Year and Date
2014-10-15 – 2014-10-18
Invited
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[Presentation] Biomedical Adhesive from Polyampholyte Hydrogels2014
Author(s)
Chanchal Kumar Roy, Abu Bin Ihsan, Tao Lin Sun, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
Organizer
2nd International Conference of Smart Systems Engineering 2014 (Smasys2014)
Place of Presentation
伝国の杜（山形県米沢市）
Year and Date
2014-10-14 – 2014-10-16
Invited
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[Presentation] 自己修復する高靱性ゲル2014
Author(s)
黒川孝幸
Organizer
第4回CSJ化学フェスタ2014
Place of Presentation
タワーホール船堀（東京都江戸川区）
Year and Date
2014-10-14 – 2014-10-14
Invited
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[Presentation] Polyampholyte Hydrogel for Topical Skin Adhesive2014
Author(s)
Chanchal Kumar Roy, Abu Bin Ihsan, Tao Lin Sun, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
Organizer
5th World Congress on Adhesion and Related Phenomena (WCARP-V)
Place of Presentation
奈良県新公会堂（奈良県奈良市）
Year and Date
2014-09-07 – 2014-09-11
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[Presentation] 高分子ゲル2014
Author(s)
グン剣萍
Organizer
高分子基礎講座
Place of Presentation
東京工業大学（東京都目黒区）
Year and Date
2014-06-21 – 2014-06-21
Invited
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