2015 Fiscal Year Annual Research Report
動的分子軌道論による化学反応の多電子ダイナミクスの解明：その展開と実験検証
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24245001
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
河野 裕彦 東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (70178226)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
菱川 明栄 名古屋大学, 学内共同利用施設等, 教授 (50262100)
小関 史朗 大阪府立大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (80252328)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 電子波速動力学 / 反応動力学 / 光波形整形 / 軌道化学ポテンシャル / 多電子ダイナミクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度も開発した多配置時間依存ハートリー-フォック法などの電子波束計算法を用いてイオン化や化学反応における多電子ダイナミクスを定量化した。パルスの搬送波位相によって，分子軌道のダイナミクスや高次高調波がどのように変化するか調べ，COやN2の高調波発生がHOMOだけではなく複数の原子価軌道が寄与する過程であることを明らかにした。C60における近赤外誘起振動ダイナミクスの時間分解クーロン爆発イメージングの原理検証計算も行った。X線自由電子レーザー（XFEL）によって生成した多価カチオンのクーロン爆発が解離直前の分子構造を鋭敏に反映することを利用して，ナノ分子の構造変化をフェムト秒の時間分解能でイメージングする手法を提案した。ヨードウラシルのクーロン爆発のシミュレーションも行い，XFEL実験で得られたフラグメントの生成比やエネルギー分布を再現することに成功した。時間分解分子イメージングにつながる成果としては，分子構造を反映する原子フラグメント間の角度相関の実験結果の再現があげられる。
実験グループは昨年度に引き続き，高強度近赤外レーザー場におけるNO分子の電子状態変化を時間分解光電子分光によって追跡した。より詳細な理解のために，深紫外レーザーパルスによる1光子吸収をプローブとして計測を行った。この場合，これまで観測されていたB状態の代わりにA状態からの信号が観測でき，強レーザー場(～10^13 W/cm2)との相互作用によって複数の電子状態が共鳴的に生成することが見出された。また，位相制御されたω-2ω２色レーザー場におけるCO2のクーロン爆発に着目し，フラグメントイオンの運動量分布を調べた。その結果，理論グループの予測どおり，CO2の等価な２つの C-O 結合の一方だけを2色レーザーパルスの形状によって選択的に切断させることができ，化学反応制御の新たな可能性を示すことができた。
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| Research Progress Status |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(63 results)
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[Journal Article] Femtosecond two-photon Rabi oscillations in excited He driven by ultrashort intense laser fields2016
Author(s)
M. Fushitani, C.-N. Liu, A. Matsuda, T. Endo, Y. Toida, M. Nagasono, T. Togashi, M. Yabashi, T. Ishikawa, Y. Hikosaka, T. Morishita, A. Hishikawa
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Journal Title
Nat. Photon.
Volume: 10
Pages: 102-105
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Amorphous Solid Simulation and Trial Fabrication of the Organic Field-Effect Transistor of Tetrathienonaphthalenes Prepared by Using Microflow Photochemical Reactions; A Theoretical Calculation-Inspired Investigation2016
Author(s)
Atsushi Yamamoto, Yasunori Matsui, Toshio Asada, Motoki Kumeda, Kenichiro Takagi, Yu Suenaga, Kunihiko Nagae, Eisuke Ohta, Hiroyasu Sato, Shiro Koseki, Hiroyoshi Naito, Hiroshi Ikeda
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Journal Title
J. Org. Chem
Volume: 81
Pages: 3168-3176
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Modulation of Energy Conversion Processes in Carbonaceous Molecular Bearings2015
Author(s)
S. Hitosugi, K. Ohkubo, Y. Kawashima, T. Matsuno, S. Kamata, K. Nakamura, H. Kono, S. Sato, S. Fukuzumi, and H. Isobe, Chemistry
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Journal Title
An Asian Journal
Volume: 10
Pages: 2404-2410
DOI
Peer Reviewed
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