2014 Fiscal Year Annual Research Report
反応場の特徴を駆使した重金属非修飾パラジウム金属触媒反応系の構築
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24360328
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| Research Institution | The University of Tokushima |
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Principal Investigator |
杉山 茂 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (70175404)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
外輪 健一郎 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (00336009)
中川 敬三 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 講師 (60423555)
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| Project Period (FY) |
2012-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 新規反応場 / 重金属非修飾パラジウム触媒 / マイクロリアクタ / スラグ流 / 酸化脱水素反応 / 均一触媒系 / 不均一触媒系 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度の「研究の目的」や「研究実施計画」においては、チタニア触媒を用いた乳酸から乳酸エチルの不均一系接触酸化脱水素反応において、酸素混合部にスラグ流を応用したマイクロリアクタを設置して高活性を達成したいと記載した。チタニア触媒が有効であることは、既報（J. Mol. Catal. 83, 207 (1993)）でも報告されていたが、本年度の詳細な検討により、この報告は誤りで、チタニア触媒がなくても反応は進行し、溶媒のコハク酸ジメチルの作用により反応が進行することが明らかになった。そこで、提案したスラグ流を応用したマイクロリアクタの有用性をさらに検討するために、昨年度までに検討してきて、反応条件も絞れている、VOCl3均一触媒系による乳酸エチルからピルビン酸エチルの接触酸化脱水素反応を検討した。その結果、提案したマイクロリアクタを利用すると、利用しない場合に比較して最大8%ピルビン酸エチルの収率が改善でき、スラグ流を応用したマイクロリアクタの優位性が確認できた。酸素流量と反応液流量の比や各流量の増減を行うことにより詳細な検討を行い、低流量では酸素のスラグ長が、また高流量ではトータルの線速度が活性に影響を与えていることが明らかになった。また、当初目的に入っていたPd触媒によるプロピオンアルデヒドの液相酸化反応において、Pd触媒をスラグ流発生部に塗布する際に問題となっていたPd触媒の塗布の状況を改善するために、無電解メッキ法でPdを塗布したところ、金属光沢を放つ程度の大量のPdを安定に塗布できたが、このように大量の金属を塗布すると触媒として作用しないことも明らかになった。このように、不均一触媒系では当初の目的を達成することはできなかったが、均一触媒系では当初の計画通りの目的は達成でき、全体として本研究の基本となるスラグ流を応用したマイクロリアクタの有用性を確認できたと考えている。
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| Research Progress Status |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Causes of Carryover |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
26年度が最終年度であるため、記入しない。
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