2013 Fiscal Year Annual Research Report
グラフト鎖内での無機化合物の沈殿生成を利用する極低濃度のイオンの除去用材料の開発
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25289274
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Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
斎藤 恭一 千葉大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (90158915)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
浅井 志保 独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力基礎工学研究部門, 研究員 (10370339)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 放射性物質の除去 / 繊維状吸着材 / セシウム / ストロンチウム / フェロシアン化コバルト / チタン酸ナトリウム / 放射線グラフト重合法 |
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| Research Abstract |
2011年3月11日の東日本大震災に伴って，東電福島第一原発でメルトダウンが起きた。その後，Cs-137やSr-90といった放射性物質が放出され，河川，湖沼水，海水といった地表水に溶け込んだ。除染作業によって発生する放射性物質を含んだ汚染水はタンクに貯留されている。水中に溶存するセシウムを除去するための吸着材には，極低濃度のセシウムイオンを吸着できること，および吸着材の取り扱いが容易であることが求められる。
研究代表者らは，Csの高速除去をめざし，放射線グラフト重合法を適用して，不溶性フェロシアン化コバルト微粒子（Co-FC）担持繊維を開発し，市販の吸着材と比較して， Csを高速吸着できることを実証してきた。本研究では，Co-FCの繊維への担持の仕組みを解明した。不溶性フェロシアン化金属を担体へ担持する研究は多くあるが，その担持の仕組みを解明した研究はない。
Co-FC担持繊維を次の工程を経て作製した。まず，ナイロン繊維に放射線グラフト重合法を適用してアニオン交換繊維を作製した。つぎに，アニオン交換繊維をK4[Fe(CN)6￢]溶液，CoCl2溶液の順に浸漬し，Co-FCを担持させた。アニオン交換繊維，[Fe(CN)6￢]4-吸着後の繊維，およびCo-FC担持繊維の繊維断面方向でのCl，FeおよびCo元素分布を測定した。
まず，[Fe(CN)6￢]4-はアニオン交換繊維内部まで吸着した。つぎに，繊維周縁部の[Fe(CN)6￢]4-からCl-とイオン交換し，その[Fe(CN)6￢]4-はCo2+と沈殿反応を起こして繊維周縁部でCo-FCを形成した。さらに，繊維内部に吸着している[Fe(CN)6￢]4-もCl-とイオン交換し，繊維内部ではなく，繊維周縁部でCo2+と沈殿を形成した。初めに吸着していたすべての[Fe(CN)6￢]4-が繊維周縁部に担持されることを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
市販の6-ナイロン繊維に，放射線グラフト重合法を適用して，アニオン交換基を有するグラフト（接ぎ木）高分子鎖を取り付け，その後，無機化合物の沈殿（ここでは，セシウムを特異的に捕捉するフェロシアン化コバルトの微結晶）を高分子鎖内で生成させることによって，これまでに報告例のない繊維状吸着材を開発してきた。しかしながら，グラフト高分子鎖内での沈殿生成反応について知見がまったくなかった。これに対して，本研究では，登場するさまざまな元素（鉄，コバルト，塩素）の物質収支をとり，さらに繊維断面のこれらの元素分布の工程での変化を追跡することによって，定量的にこの現象を解析することに成功したと言える。この成果は，不溶性フェロシアン化コバルト担持繊維のセシウム除去性能の向上や再現性の高い吸着作製法の確立に役立つ。
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| Strategy for Future Research Activity |
汚染水問題のもう一つの課題は放射性ストロンチウムの除去である。海水から放射性 Sr を除去することは，放射性 Cs を除去するのに比べて，ずっと難しい。海水中にはもともと約 8 mg/L の ″非″ 放射性ストロンチウムが溶けているからである。なお，非放射性セシウムは、もともと約 0.3 μg/L 溶けている。吸着材は放射性 Sr と非放射性 Sr を識別できないので，両方とも捕捉する吸着容量の高い吸着材が必要である。本研究では，チタン酸ナトリウムを担持した吸着繊維を作製し，さらにその担持量を増やして Sr の吸着容量を高める工夫を提案する。そのために，チタン酸ナトリウムの前駆体であるチタン酸（Ti(OH)4）の析出量を増やす。すなわち，Ti(OH)22+ と水酸化物イオン（OH-）との沈殿反応によってチタン酸を析出させる工程を繰り返す。
得られた吸着繊維を海水に投入・振とうして，吸着平衡に達するまで Sr を吸着させる。このとき，液繊維比 (液の繊維に対する重量割合) を 100～500 の範囲で変える。液繊維比が大きい,すなわち海水へ投入する繊維重量が少ない条件で，海水中での Sr 除去率が高い吸着繊維を探索する。市販の粒状吸着材 『SrTreat』の性能を超える Sr 除去率をめざす。
海水中の Sr-90 の規制値に相当する告示濃度は 30 Bq/L（6.0 × 10-10 mg/L）である。この値を下回るのに『浮き玉・シンカー付き吸着繊維モールを使う除去システム』に必要となる吸着繊維重量を算出し，本研究で作製する吸着繊維を使った除去システムの実用性を検討する。
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Research Products
(17 results)
