2014 Fiscal Year Annual Research Report
Ｃ１系小分子の高速＋高効率な物質変換＆資源化を図るハニカム構造体触媒反応場の創製
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25289279
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
福原 長寿 静岡大学, 工学研究科, 教授 (30199260)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
立元 雄治 静岡大学, 工学研究科, 准教授 (00324335)
河野 芳海 静岡大学, 工学研究科, 助教 (50334959)
渡部 綾 静岡大学, 工学研究科, 助教 (80548884)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 触媒反応システム / 新エネルギー / ハニカム触媒 / 二酸化炭素 / 水素製造 / カーボン捕集 / 燃料電池 / 炭素資源 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，CO2やCOなどのC1系小分子をH2でメタン化し，生成するCH4を高効率にドライ改質（CH4＋CO2→2CO＋2H2）することや，分解改質（CH4→C＋2H2）することで，CO2やCOをエネルギー資源や炭素資源に変換するハニカム型構造体触媒システムを創製することを目的としている。平成26年度の研究実施では以下の有用な研究成果が得られた。
１．CO2やCOのメタン化用構造体触媒の開発研究では，Wash coat法を採用して調製したNi/CeO2系触媒の触媒機能性の向上に成功した。具体的には，250℃～300℃の低温域でほぼ平衡転化率を示す高性能な触媒とすることができた。本触媒の性能は国内外の論文で最も高性能を示すものであり，原料の処理速度も実レベルに達するものであった。性能向上の要因は，CeO2の物性がCO2分子の吸着特性と逆シフト反応の性能向上に寄与していると推察された。
２．CH4のドライ改質反応においては，無電解めっき法による活性Ni種を創出する際，めっき時間を３，５，１０分間などに細かく制御することで炭素析出に対する触媒耐久性を向上することができた。物性測定から， NiとPd核の電子的相互作用が影響していることが考えられた。
３．CH4のドライ改質反応場の直後に炭素捕集場を設置した新規な反応システムを構築し，その炭素捕集特性を評価した。炭素捕集率は，ドライ改質後のガス組成と捕集場の温度が重要であること，また捕集した炭素は場の温度によってその結晶状態や粒子形状が大きく異なることを明らかにした。
４．CH4の分解改質では，触媒表面上にシリカコート処理を施したNi/Al2O3系構造体触媒を創製した。このシリカ被覆触媒は分解反応における劣化耐性にすぐれており，反応とその後の再生処理の繰り返し使用においても触媒劣化が少ないことを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成２６年度の実施項目としては，メタン化用や分解改質用，ドライ改質用の各種構造体触媒の特性向上，ならびに最適化した触媒の物性測定と反応性能との相関性を検討することをあげていた。この項目に対して，メタン化反応では250℃～300℃の低温域で原料(CO2＋4H2)供給量70ml/minの厳しい条件下でも平衡転化率にほぼ近い活性をもつ，高活性なフィン型構造体触媒を創製することができた。各触媒の物性測定についても，反応性能の発現要因について考察し得る情報を多数集積することができ，メタン化反応とドライ改質反応に対しては構成金属成分の電子因子の重要性を明らかにすることができた。炭素捕集システムの構築は，計画以上の研究成果が得られており，ガス組成と場の温度の相関性に留意した捕集システムの有効性が実証された。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成２７年度の研究実施内容については以下の通りである。
①触媒物性測定の継続と触媒特性発現要因について検討する。具体的には，前年度までに開発した各種構造体触媒の機能性をさらに向上しつつ，各種の分析装置（SEM, TEM, XRD, EDX, XPS, BET, TPR, FT-IR，ラマン分析）を活用して調製した触媒の物性を継続して測定する。触媒特性の発現要因に関する検討を行ないつつ，得られた情報を触媒調製手順に還元することにより，C1系小分子の高機能な触媒創製に向けた触媒設計の指針について検討する。
②CO2のメタン化反応における動力学測定を行ない，メタン化触媒システム設計のための速度論的な情報収集を図る。得られたデータをもとに，Ni系構造体触媒上におけるメタン化の反応機能と反応速度式の推定，ならびに工業レベルを想定したメタン化反応システムの運転条件に対する検討を行なう。
③CH4のドライ改質触媒の機能性向上を反映した反応システムの最適化を図りつつ，改質場の後方に設置した炭素捕集システムを最適化する。場の温度制御やガス組成制御による炭素捕集効率の向上を検討する。
④CH4の分解改質システムでは，構造体触媒上の炭素析出機構に関する検討を行ない，再処理とも関連させた触媒寿命の長期化について検討する。
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