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2013 Fiscal Year Research-status Report

超高性能鉛カルコゲナイド系バルク体熱電材料の創製

Research Project

Project/Area Number 25420699
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Research InstitutionNational Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Principal Investigator

太田 道広  独立行政法人産業技術総合研究所, エネルギー技術研究部門, 主任研究員 (50443172)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywords金属物性 / 未利用熱エネルギー活用 / 熱電材料 / パナスコピック形態制御 / ナノ構造制御 / 積層欠陥 / 異方結晶粒成長 / 熱電発電モジュール
Research Abstract

本研究では、鉛カルコゲナイド(PbX (X: S, Se, Te))系バルク体において、原子配置(結晶)、ナノ、マイクロ、ミリ構造の各階層の形態を制御(パナスコピック形態制御)することで、熱電特性の大幅改善と熱電発電モジュールの開発を目指している。
本研究では、まず、PbX層とビスマス・カルコゲナイド(Bi2X3)層を基本構造とした自然積層構造を持つ層状カルコゲナイドにおいて、原子配置(結晶構造)の制御を実施した。二つの層を、折り重なるように積層させたり、ミラー対称を持つように積層させたり、有限長に断層させたりと、層形態を変化させた層状カルコゲナイド(それぞれの組成は、Pb5Bi6Se14、Pb3Bi2S6、PbBi2S4)を作製して、熱電材料に相応しい低い熱伝導率を実現した。
次に、硫化ランタンと硫化クロムの層から成る(LaS)1.20CrS2において、ナノ構造の制御を実施した。LaSとCrS2の積み重ねに、ナノレベルで不規則(積層欠陥)を導入することに成功した。積層欠陥はキャリアを供給したり、逆にトラップしたりするために、積層欠陥を調整することで、熱電特性を向上させるために相応しいキャリア濃度を実現できる。
マイクロ構造制御では、Pb5Bi6Se14と(LaS)1.20CrS2の両方で、層状構造を反映させ、それら焼結体の結晶粒を異方的に成長させることに成功した。結晶粒界での効果的なフォノン散乱を実現し、熱伝導率の更なる低減を達成した。
最後に、ミリ構造制御として、PbTeバルク体熱電材料を用いて、熱電発電モジュールの試作を実施した。特性評価などの試験から、PbTeバルク体熱電材料との界面抵抗が低い電極材料を見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

これまでの研究で、原子配置(結晶)、ナノ、マイクロ、ミリ構造の各階層の形態制御を、それぞれ異なる材料で独立的に実施してきた。各材料で、例えば、極端に低い熱伝導率を実現するなど、満足いく成果を得ている。三年計画の初年度で、計画していたすべての研究、すなわち、各階層の形態制御すべてに着手して、進捗状況に差はあるものの、一定の成果を得ている。後述する通り、研究発表も精力的に行うこともでき、自己評価では、「おおむね順調に進展している。」といえる。

Strategy for Future Research Activity

これまでの研究では、各階層の形態制御を、それぞれ異なる材料で独立的に実施してきた。平成26年度以降の研究では、ここで得た知見を利用して、一つの材料において、すべてのパナスコピック形態制御を実施する。一つ一つの形態制御を独立に実施するだけでも、熱電特性を向上できるという成果を得ている。すなわち、パナスコピック構造制御を、一つの材料で統合的に実施することができれば、熱電性能指数を大きく改善できると期待される。もちろん、各形態制御は互いに相関を持っているので、独立制御に比べて難易度は向上する。本年度の研究で得た知見と手法を利用することで、この壁を乗り越えて、パナスコピック構造制御を一つの材料で実現する。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

実験において、当初予定していたよりも専門的な作業が多くなり、実験補助者などに依頼できるルーチン的な作業が少なかった。そのため、想定していた人件費・謝金を使用することがなく、結果として次年度使用額が生じた。
一部の実験において、その手法が確立しつつあり、ルーチン化できる補助的な作業も多くなってきた。そこで、研究を加速させるために、平成26年度以降は、この作業を実験補助者に依頼することを計画している。次年度使用額は、そのための人件費・謝金として使用する予定である。

  • Research Products

    (25 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (4 results) Presentation (21 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] 硫化物熱電材料の魅力と素子化の課題2014

    • Author(s)
      太田 道広、山本 淳、末國 晃一郎
    • Journal Title

      工業材料

      Volume: 通巻785 Pages: 52~55

  • [Journal Article] 未利用熱エネルギー活用のための熱電変換鉱物2013

    • Author(s)
      末國 晃一郎、太田 道広
    • Journal Title

      クリーンエネルギー

      Volume: 通巻252 Pages: 6~11

  • [Journal Article] 硫化物熱電材料2013

    • Author(s)
      太田 道広
    • Journal Title

      金属

      Volume: 83 Pages: 847~854

  • [Journal Article] 熱電変換で進む未利用熱エネルギーの有効活用2013

    • Author(s)
      太田 道広、山本 淳
    • Journal Title

      エネルギー・資源

      Volume: 34 Pages: 332~336

  • [Presentation] Thermoelectric properties of TS2 (T: Ti, Cr) based layer sulfides prepared by CS2 sulfurization

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI, Priyanka JOOD, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      E-MRS 2013 Spring Meeting
    • Place of Presentation
      Congress Center (ストラスブール、フランス)
  • [Presentation] Low-temperature preparation of layer-structured thermoelectric sulfides by CS2 sulfurization

    • Author(s)
      Masaru KUNII, Michihiro OHTA, Priyanka JOOD, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI
    • Organizer
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics (ICT2013)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場(兵庫県神戸市)
  • [Presentation] Thermoelectric properties of layered sulfides (LnS)1.2CrS2 (Ln: rare earth metals) prepared through CS2 sulfurization

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics (ICT2013)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場(兵庫県神戸市)
  • [Presentation] Enhancement of Thermoelectric Efficiency in Mo Cluster-based Sulfides

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Hirotaka NISHIATE, Masaru KUNII, Priyanka JOOD, Atsushi YAMAMOTO, Haruhiko OBARA
    • Organizer
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics (ICT2013)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場(兵庫県神戸市)
  • [Presentation] Tetrahedrite Cu12-xNixSb4S13: High-Performance Thermoelectric Sulfosalt Mineral

    • Author(s)
      Koichiro SUEKUNI, Kojiro TSURUTA, Masaru KUNII, Hirotaka NISHIATE, Eiji NISHIBORI, Sachiko MAKI, Michihiro OHTA, Atsushi YAMAMOTO, Mikio KOYANO
    • Organizer
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics (ICT2013)
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場(兵庫県神戸市)
  • [Presentation] High Efficiency and Environmentally Friendly Thermoelectric Chalcogenides

    • Author(s)
      Michihiro OHTA
    • Organizer
      1st Asian Thermoelectric Worksho
    • Place of Presentation
      大阪大学吹田キャンパス(大阪府吹田市)
    • Invited
  • [Presentation] TiS3ガスを利用したTiS2単結晶の育成とその焼結体の作製

    • Author(s)
      岩澤 匡晃、葛谷 俊博、平井 伸治、太田 道広、NIKOLAEV Ruslan E.、VASILYEVA Inga G.
    • Organizer
      平成25年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学高等教育推進機構(北海道札幌市)
  • [Presentation] SnSフラックスを用いたTh3P4型立方晶La2S3単結晶の新規育成法

    • Author(s)
      栖原 辰郎、葛谷 俊博、平井 伸治、太田 道広、NIKOLAEV Ruslan E.、VASILYEVA Inga G.
    • Organizer
      平成25年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学高等教育推進機構(北海道札幌市)
  • [Presentation] 高性能熱電硫化鉱物テトラへドライトの電子バンド構造と物性

    • Author(s)
      末國 晃一郎、尾崎 泰助、太田 道広、山本 淳、小矢野 幹夫
    • Organizer
      第十回日本熱電学会学術講演会(TSJ2013)
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
  • [Presentation] 新しい熱電変換鉱物:カニツァライトPb-Bi-X (X :カルコゲン)

    • Author(s)
      國井 勝、太田 道広、CHUNG Duck-Young、西当 弘隆、山本 淳、KANATZIDIS Mercouri G.
    • Organizer
      第十回日本熱電学会学術講演会(TSJ2013)
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
  • [Presentation] Misfit layered sulfides (LaS)1+mTS2 (T = Cr, Nb): Synthesis and high temperature thermoelectric properties

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Kouichiro SUEKUNI, Hirotaka NISHIATE, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      第十回日本熱電学会学術講演会(TSJ2013)
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
  • [Presentation] Preparation of misfit layered sulfides (LnS)mTS2 (T: Cr, Nb) by CS2 sulfurization and their thermoelectric properties

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Hirotaka NISHIATE, Atsushi YAMAMOTO, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI, Kouichiro SUEKUNI
    • Organizer
      第十回日本熱電学会学術講演会(TSJ2013)
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
  • [Presentation] 層状カルコゲナイド (PbX)m(Bi2X3)n (X = S, Se) の熱電特性

    • Author(s)
      太田 道広、國井 勝、CHUNG Duck-Young、西当 弘隆、山本 淳、KANATZIDIS Mercouri G.
    • Organizer
      日本金属学会2013年秋期(第153回)講演大会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(石川県金沢市)
  • [Presentation] 固相反応焼結による不定比CZTSの作製と熱電特性

    • Author(s)
      三上 慎太郎、葛谷 俊博、平井 伸治、太田 道広
    • Organizer
      日本金属学会2013年秋期(第153回)講演大会
    • Place of Presentation
      金沢大学角間キャンパス(石川県金沢市)
  • [Presentation] Enhancement of Thermoelectric Efficiency in Chevrel Phase Sulfides by Architecting the Atomic Cluster

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Hirotaka NISHIATE, Masaru KUNII, Priyanka JOOD, Atsushi YAMAMOTO, Haruhiko OBARA
    • Organizer
      2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center(ボストン、マサチューセッツ州、アメリカ)
  • [Presentation] Synthesis of La2S3 Single Crystals by SnS Flux Method and Their Thermoelectric Properties

    • Author(s)
      Tatsurou SUHARA, Ruslan E. NIKOLAEV, Inga VASILYEVA, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI, Michihiro OHTA
    • Organizer
      2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center(ボストン、マサチューセッツ州、アメリカ)
  • [Presentation] Synthesis of SmSx via a Solid Phase Reaction between Sm2S3 and SmH3 and Their Thermoelectric Properties

    • Author(s)
      Youhei TASAKI, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI, Vladimir V. KAMINSKII, Michihiro OHTA
    • Organizer
      2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center(ボストン、マサチューセッツ州、アメリカ)
  • [Presentation] High Temperature Thermoelectric Properties of the Misfit Layered Systems (LaS)1+xTS2 (T: Cr, Nb) Prepared through CS2 Sulfurization

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Kouichiro SUEKUNI, Hirotaka NISHIATE, Toshihiro KUZUYA, Shinji HIRAI, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center(ボストン、マサチューセッツ州、アメリカ)
  • [Presentation] 未利用熱エネルギーからの発電を可能にする熱電変換材料の開発

    • Author(s)
      太田 道広
    • Organizer
      熱・電気エネルギー技術財団、財団創立20周年記念シンポジウム「研究開発に関するシンポジウム」
    • Place of Presentation
      帝国ホテル(東京都千代田区)
  • [Presentation] 発電モジュール開発のための高性能PbTe熱電材料

    • Author(s)
      太田 道広、JOOD Priyanka、國井 勝、西当 弘隆、山本 淳、KANATZIDIS Mercouri G.
    • Organizer
      日本金属学会2014年春期(第154回)講演大会
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス、目黒区
  • [Presentation] Microstructure Control and Thermoelectric Properties of the Misfit Layered Sulfides (LaS)1+mTS2 (T= Cr, Nb)

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Atsushi YAMAMOTO, Kouichiro SUEKUNI, Oleg I. LEBEDEV, David BERTHEBAUD
    • Organizer
      日本金属学会2014年春期(第154回)講演大会
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス、目黒区

URL: 

Published: 2015-05-28  

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