2014 Fiscal Year Annual Research Report
BiS2伝導層を有する層状超化合物における超伝導機構解明と新奇機能の創出
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25707031
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| Research Institution | Tokyo Metropolitan University |
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Principal Investigator |
水口 佳一 首都大学東京, 理工学研究科, 助教 (50609865)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 新超伝導体の機構解明 / BiS2系層状化合物 / 新熱電変換物質 / 局所構造 / 超伝導特性 / 熱電変換性能 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，新しいBiS2系層状化合物の関連物質において，「超伝導発現機構解明と高温超伝導化」および「熱電変換物質としての可能性の探索」を目標に研究を行ってきた．
超伝導研究に関して，主に二種類の試料（高圧合成試料・化学圧力試料）の結晶構造および物性を詳細に評価した．第一に，高圧合成装置を用いてLaO0.5F0.5BiS2を合成することで，高圧相（高Tc相）を安定化させることに成功した．高圧合成試料を用いて超強磁場下磁気抵抗測定を行った結果，高圧相の超伝導異方性が常圧相と比較して低いことが解明された．さらに，高圧相においては超伝導面内にも超伝導異方性が存在することを示し，結晶の対称性が正方晶から低下していることを示した．また，高圧相の試料と常圧相の試料を用いてX線吸収による電子状態の解明と局所構造解析や中性子散乱による局所構造揺らぎと磁気秩序の研究を行った．第二に，REO0.5F0.5BiS2系においてREをLa-Smの固溶系の合成を行った．また，LaO0.5F0.5Bi(S1-xSex)2系の合成に成功した．これらの物質系では本質的なキャリア濃度変化が無いにもかかわらず，元素置換量に対応して超伝導が発現し，Tcが大きく変化することがわかった．これにより，BiS2系ではキャリア濃度と同時に局所的な結晶構造も超伝導性に重要なパラメータであることを示した．さらに，放射光X線回折の結果から面内の化学圧力の増大により超伝導が発現する共通性を見出した．
熱電変換に関して，RE(O,F)BiS2の中で，FをドープしないLaOBiS2が最も高い熱電性能を示すことを見出したが，その熱電性能はZT = 0.05程度と低かった．そこで，SサイトのSe置換を行ったところ，LaOBi(S1-xSex)2が高温で比較的高い熱電性能（ZT = 0.17）を示すことを発見した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究課題申請時に提案した研究目標は，（１）BiS2系超伝導機構解明に向け，超伝導性と結晶構造の相関を見出すこと と （２）BiS2系層状化合物における超伝導以外の新機能を創出すること である．
これまでに得られた結果において，BiS2系超伝導体の超伝導発現条件と超伝導特性の上昇が，超伝導面内の化学圧力の効果によって説明できることを見出しており，すでに（１）の目標が達成されつつあると考えている．来年度以降，これまでに得られた結果をさらに発展させる予定であり，具体的には理論物理学者との共同研究により，より詳細な超伝導発現機構の理解を達成できると期待している．
目標（２）において，私たちはBiS2系関連物質が高温で使用できる熱電変換物質として有用であることを見出した．本研究で得られた結果に基づき，「層状ビスマスカルコゲナイド系熱電変換材料」の特許を出願した．今後，LaOBi(S1-xSex)2のブロック層を変更することで，さらなる特性向上が期待でき，発展性も高い結果が得られたと考えている．これまでに得られた結果から，本研究は計画以上の進展していると考えている．
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| Strategy for Future Research Activity |
超伝導研究に関して，より詳細に超伝導特性と結晶構造の相関を議論できる化学圧力印加系に集中して研究を推進する．これまでに，(Ce1-xNdx)O0.5F0.5BiS2およびLaO0.5F0.5Bi(S1-xSex)2の二つの系に関して研究を行ってきた．その成果として，「面内化学圧力と超伝導発現および超伝導転移温度温度の相関」を見出した．この相関の確証を得るために，他のRE元素を用いたRE(O,F)BiS2において，O/F濃度（キャリア濃度）も可変パラメータとして物質開発を行う．それらの新物質に対して詳細な結晶構造解析と物性評価を進めていく．さらに，今後は，LaO0.5F0.5Bi(S1-xSex)2を出発とした物質系においても，REサイトの固溶およびO/F濃度の変更を行い，新物質開発を行い，結晶構造および物性の評価を行う．これらの新物質群において得られた結果とこれまでの結果を統合して議論し，BiS2系超伝導の特性と結晶構造の相関を解明する．より具体的には，超伝導発現機構が従来型の電子格子相互作用によるものか，もしくは他の相互作用を媒介にしているかを解明する．
熱電変換研究に関して，REOBi(S,Se)2系のREサイト固溶により，より高い熱電変換性能を示す新物質を開発する．また，REO系と異なる，SrF系のブロック層，またはより大きなブロック層を持った新物質を合成することを目指し，電子状態制御によってより高い熱電変換性能の発現を目指す．
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| Causes of Carryover |
Ｈ２６年度の基金分のうち23102円を次年度繰越とした．その理由は，Ｈ２７年度に最低２回の国際会議出張（招待講演を含む）があり，配分予定額での旅費および研究経費の支出が困難であると考えたためである．
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
Ｈ２７年度５月の国際会議における旅費として使用する予定である．本国際会議（Gordon Research Conferences: Superocnductivity）では，ＢｉＳ２系超伝導研究に関する招待講演を行う予定である．
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[Journal Article] Coexistence of Bulk Superconductivity and Magnetism in CeO1-xFxBiS22015
Author(s)
Satoshi Demura, Keita Deguchi, Yoshikazu Mizuguchi, Kazuki Sato, Ryota Honjyo, Aichi Yamashita, Takuma Yamaki, Hiroshi Hara, Tohru Watanabe, Saleem J. Denholme, Masaya Fujioka, Hiroyuki Okazaki, Toshinori Ozaki, Osuke Miura, Takahide Yamaguchi, Hiroyuki Takeya, Yoshihiko Takano
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Journal Title
J. Phys. Soc. Jpn.
Volume: 84
Pages: 024709(1-6)
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Structure, Superconductivity, and Magnetism of Ce(O,F)BiS2 Single Crystals2015
Author(s)
Akira Miura, Masanori Nagao, Takahiro Takei, Satoshi Watauchi, Yoshikazu Mizuguchi, Yoshihiko Takano, Isao Tanaka, Nobuhiro Kumada
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Journal Title
Cryst. Growth Des.
Volume: 15
Pages: 39-44
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Coexistence of ferromagnetism and superconductivity in CeO0.3F0.7BiS22014
Author(s)
J. Lee, S. Demura, M. B. Stone, K. Iida, G. Ehlers, C. R. dela Cruz, M. Matsuda, K. Deguchi, Y. Takano, Y. Mizuguchi, O. Miura, D. Louca, S.-H. Lee
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Journal Title
Phys. Rev. B
Volume: 90
Pages: 224410(1-8)
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Proximity to Fermi-surface topological change in superconducting LaO0.54F0.46BiS22014
Author(s)
Kensei Terashima, Junki Sonoyama, Takanori Wakita, Masanori Sunagawa, Kanta Ono, Hiroshi Kumigashira, Takayuki Muro, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Isao Tanaka, Hiroyuki Okazaki, Yoshihiko Takano, Osuke Miura, Yoshikazu Mizuguchi, Hidetomo Usui, Katsuhiro Suzuki, Kazuhiko Kuroki, Yuji Muraoka, Takayoshi Yokoya
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Journal Title
Phys. Rev. B
Volume: 90
Pages: 220512(1-5)
DOI
Peer Reviewed
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