2014 Fiscal Year Annual Research Report
化学修飾カーボンナノドットによる生体関連物質・イオンの蛍光センシング
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25810083
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| Research Institution | Kanazawa University |
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Principal Investigator |
森田 耕太郎 金沢大学, 物質化学系, 助教 (70396430)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 分析科学 / カーボンナノドット / 熱分解合成 / 発光スペクトル |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度に引き続き、グルタチオンを原料として合成したカーボンナノドット（以下、ＧＳＨーＣＮＤ）の発光挙動について検討を進めた。電気炉による加熱分解反応の条件は、原料１ｇ、加熱温度２５０°Ｃ、加熱時間２時間が最適であることが分かった。限外ろ過フィルターによって精製したＧＳＨーＣＮＤは、紫外可視吸収スペクトルにおいて、３２６ｎｍに酸素を含んだ表面官能基に由来するｎーπ＊遷移の吸収極大を示し、吸収極大波長における吸光度は１００ｍｇ／Ｌ程度まで直線性を示すことが分かった。励起波長を吸収極大波長とした発光スペクトルでは、３７３ｎｍの発光極大における発光強度は２０ｍｇ／Ｌ程度までＧＳＨーＣＮＤの濃度に対して直線的に増加することが確認された。
酸化還元剤の添加によるＧＳＨーＣＮＤの発光挙動変化について詳細に検討した。代表的な４種の酸化剤（ＫＭｎＯ４、Ｋ２ＣｒＯ７、ＫＣｌＯ３、ＮａＣｌＯ）と、３種の還元剤（Ｈ２Ｏ２、ＮａＢＨ４、Ｎａ２Ｓ２Ｏ３）とＧＳＨーＣＮＤを混合し、発光強度変化を計測したところ、ＫＭｎＯ４とＮａＣｌＯで発光強度減少が確認された。ＣＮＤの発光機構は、表面官能基による励起子のトラップによる緩和過程が有力である。ＫＭｎＯ４やＮａＣｌＯによって表面官能基が酸化されることで、励起子がトラップされる確率が低下したために、発光強度が減少したものと考えられる。また、酸化剤によって発光強度が減少したＧＳＨーＣＮＤに対して、還元剤を追加しても発光強度の回復が見られなかったことから、ＫＭｎＯ４やＮａＣｌＯによるＧＳＨーＣＮＤの酸化は不可逆的であることが分かった。一方で、Ｋ２ＣｒＯ７でも発光強度の減少が見られたが、内部フィルター効果によるものであり、ＧＳＨーＣＮＤそのものは酸化されていないことが確認された。以上により、ＣＮＤの発光過程には表面官能基の酸化状態が密接に関連していることが示された。
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