2014 Fiscal Year Research-status Report
テイラーフロー型気液固触媒反応器における周期変動効果の発現
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25820388
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| Research Institution | Kobe University |
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Principal Investigator |
堀江 孝史 神戸大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20513550)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | テイラーフロー / 周期変動操作 / 水素化反応 / トリクルベット反応器 / 間欠供給 / 拡散律速 / 陽極酸化 / 構造体触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成26年度は、α-メチルスチレン(AMS)の水素化（クメン生成）を対象として、引き続きトリクルベッド反応器の周期的間欠液相（AMS）供給を行い、最適条件探索および充填層の温度上昇の効果を調べた。さらに、本研究課題の対象となるテイラーフロー反応器を適用した際の反応成績に与える影響を調査した。
トリクルベッド実験では、パラジウム担持アルミナ触媒粒子を充填した反応器による液相循環型の回分式装置を用いた。間欠供給の条件を変化させた際、120分の反応時間で定常操作と比較すると、最も良い条件において5倍以上の転化率向上が得られた。しかし、反応による発熱が充填層に蓄積され、液相供給停止時に反応器内温度が40℃から150℃まで上昇し、ホットスポットの形成が確認されている。この温度上昇による反応速度増加の効果を除外した成績と比較したところ、周期操作による生成速度の向上が得られていたことから、拡散律速過程を促進していることが示せた。
管内気液交互流であるテイラーフロー実験では、内径4 mm、長さ30 cmのアルミニウム管の内壁を陽極酸化によって多孔質アルミナとし、パラジウムを担持させたものを反応管として用いた。
水素供給流量を一定として、液相の供給流量を変化させたところ、液相流量が小さい程、大きくクメン収率が向上した。循環AMS流量は小さいにもかかわらず、水素供給流量、すなわち気相スラグの割合が相対的に大きくなることによって、管内壁の薄い液膜を拡散する水素の供給が促進されたと考えられる。水素を飽和させたAMSのみを反応管内に流通させた実験と比較したところ、本条件において3倍程度反応速度向上が得られた。また、ミリサイズのアルミニウム管であることから除熱性能が高く、実験中の反応器内温度はほぼ反応温度40℃で一定で操作できた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
申請書の計画の通り、テイラーフローにおける最適な操作条件の探索を当該年度に行うことができた。しかし、条件設定が限定的であることから、さらに幅広い条件で調査を進める必要がある。また、テイラーフローが流動制御性能、温度制御性能において優れていることが明らかとなり、次年度に行う計画の現象解析にとって有用なツールとなり、今後の計画遂行が順調に進展することが期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、反応速度解析や流動状態の観察等を行う予定にしているため、上記最適条件の探索と同時に計画を遂行する。テイラーフローは温度と流動の精密制御を可能とすることから、充填層のトリクルベットでは困難であった現象モデリングも行えるものと考える。これを最終的な目標として、現象解析および最適条件の探索を行う。
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