2016 Fiscal Year Annual Research Report
Reactions of Hydrogen Halides with Carbonaceous Materials during High Temperature Processes and the Formation of Halogenated Organic Compounds
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26281035
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
坪内 直人 北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90333898)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 石炭 / 熱分解 / 燃焼 / ガス化 / フッ化水素 / 炭素活性サイト / 二次的反応 / 有機フッ素化合物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、廃棄物焼却・鉄鉱石焼結・電気炉製鋼・石炭燃焼/ガス化といった高温プロセスから非意図的に排出される難分解性の有機ハロゲン化合物に関し、その主要生成サイトであるダスト・フライアッシュ・チャー中の炭素質物質、ハロゲン化合物および金属成分の化学状態や加熱時のダイナミックス等を詳細に解析する一方、HClやHFによる炭素の表面ハロゲン化実験を行い、有機ハロゲン化合物の生成機構を分子レベルで解明するとともに、低品位褐炭から製造した金属ナノ粒子含有活性炭を用い、有機ハロゲン化合物の排出制御を可能にする安価な排ガス処理原理を構築することを目的とする。
平成28年度は主に、石炭チャーの燃焼過程でのFの行方を調べた結果、1000℃までの炭素燃焼率は50～60%であったが、HFはチャーの種類に依らず殆んど生成せず、一方、1000℃保持時には、いずれのチャーでもHFはCO2生成がほぼ完了し、燃焼率が85～90%の時点から顕著に発生し始め、その収率は燃焼率の大きな試料で高く、残存炭素量がHF生成を決定する重要な因子であることが判明した。また、1000℃での保持無しではF由来XPSピークは検出されなかったが、8h燃焼後には幅広いスペクトルが現れ、波形分離解析の結果、無機と有機のFが存在し、後者の量は70～80mol%と求められ、HFと炭素の反応の可能性が示唆された。そこで、純炭素上に950℃で15ppmHFを流通させたところ、HF濃度は著しく減少した。活性炭のNH3処理ではピリジン環が生成するので、HFとCの反応でFが取込まれることは起こり得る。また、HF処理試料をHe中で加熱すると、微量のHFのみが脱離した。つまり、HFと純炭素の反応で生成したC-F種は熱的に安定であった。以上より、チャー燃焼で発生するHFの一部は未燃炭素と二次反応して有機フッ素形態に変化することが示唆された。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Causes of Carryover |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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