2014 Fiscal Year Annual Research Report
核分光法による酸化亜鉛中の不純物が誘起する伝導性と希薄磁性の探索
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26286075
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| Research Institution | Kanazawa University |
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Principal Investigator |
佐藤 渉 金沢大学, 物質化学系, 准教授 (90333319)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
大久保 嘉高 京都大学, 原子炉実験所, 教授 (70201374)
上野 秀樹 独立行政法人理化学研究所, 仁科加速器研究センター, 主任研究員 (50281118)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 酸化亜鉛 / 摂動角相関 / メスバウアー分光 / 不純物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化亜鉛（ZnO）は不純物の添加によって光学特性や電気伝導性が大きく変化するため、不純物の存在状態を把握することは、半導体物性を制御するうえで大変重要である。本研究では、第13族元素のインジウム（In）を不純物として添加したIn-doped ZnO（IZO）に着目し、111Cd（←111In）をプローブとするγ線摂動角相関法によってZnO中の不純物In位置での局所環境を明らかにすることを目的としている。我々の先行研究において、不純物In（0.5 at.%濃度）がZnO中でユニークな局所構造を形成しており、この構造体が大きな凝集相を形成せずに、微小な単位でZnO中に分散していることが既に明らかとなっているが、ZnO中でInが具体的にどのような微視的化合物を形成しているかは不明であった。
そこで平成２６年度は、酸化亜鉛中に導入された様々な元素の不純物原子（Co, Mn, Fe）がスピネル化合物（ZnCo2O4, ZnMn2O4, ZnFe2O4）を形成するという複数の報告を基に、IZO中の微視的な構造体もスピネル構造をとっているという仮説を立て、これを立証することを試みた。具体的な検証方法として、仮想的なスピネルであるZnIn2O4と類似した構造をもっていると期待されるインジウム酸カドミウム（CdIn2O4）中に111Cd（←111In）プローブを導入して摂動角相関測定を行った。CdIn2O4およびIZO（0.5 at.%濃度）で得られた二つのスペクトルを比較対照した結果、ZnO中の微視的構造体が正スピネル構造をもつZnIn2O4であるという解釈に至った。さらにこの解釈の妥当性を検証するため、正スピネル構造をもつZnIn2O4の最小クラスターを仮定し、密度汎関数法による理論計算によって超微細相互作用パラメータを求めたところ、実験値と大変良い一致を示した。これは実験結果の解釈の妥当性を示唆するものである。これらの研究成果は報文としてまとめて発表した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成２６年度は、ZnO中に不純物Inが形成する微視的化合物の構造を、実験と理論計算の両側面から解明することに成功し、報文にまとめることができた。また、ZnOに微量の磁性元素を添加して希薄磁性発現の有無を調べる研究については、一定の濃度までは不純物を固溶させることができた。よって、当初の研究目的の一端を達成することができた点において、両研究共に順調に進展していると考える。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの複合酸化物の研究から、不純物のInはZnO中での濃度に応じて多様な構造をとることが知られている。従って今後は、この微視的な構造体と不純物Inの濃度の相関関係を調べることを目的として実験を行う。具体的には、不純物In位置での情報（構造、電子状態、伝導電子散乱現象）をIn-111プローブが感じる摂動を通して原子レベルで観測し、さらに同一試料（同条件で同時に合成した試料）で電気伝導度を測定することにより、様々なIn濃度（0.01~10 at.%） での物性評価を行う。Inが希薄な状態で固溶している場合と独立した構造体を形成している場合では伝導性が大きく変化することが予想されるので、特にこの点に着目して実験を進める。
また、平成26年度の研究においてCoとMnをZnOに固溶させる手法を確立したので、今年度はそれらの試料に放射性プローブであるCo-57を添加して、発光メスバウアー分光測定を行う。統計制度の良い共鳴吸収スペクトルを得て、遍歴電子との相互作用によって局所的にスピンが配向しているか否かを磁気分裂成分の有無によって確認する。また、Co-57の導入と同じ操作で熱処理を施した試料について磁化測定を行い、ミクロとマクロで観測される磁性の相関を調べる。
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| Causes of Carryover |
データの取り込み用に新しいシステムの導入を計画していたが、従来使っている備品を組み合わせることにより、計画していた実験の測定をすることができたため、今年度は購入を見送った。また、研究用原子炉の点検期間が当初の予想よりも遥かに長引いて運転再開が見送られている状況が続き、出張実験の回数が大幅に削減されたため、実験機材や旅費の予算が繰り越されることとなった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
データ取り込み用のシステムを更新する必要があるため、次年度は当該システムの購入に繰越金を充当する予定である。
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