2015 Fiscal Year Annual Research Report
原子炉・加速器を用いた放射性エアロゾルの開発と生成メカニズム
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26286076
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
大槻 勤 京都大学, 原子炉実験所, 教授 (50233193)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
関本 俊 京都大学, 原子炉実験所, 助教 (10420407)
沖 雄一 京都大学, 原子炉実験所, 准教授 (40204094)
高宮 幸一 京都大学, 原子炉実験所, 准教授 (70324712)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 放射性エアロゾル / 放射性クラスター / 放射性セシウム / ナノ粒子 / エアロゾル製造装置 / 原子力発電事故 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成２３年の巨大地震で発生した福島第一原子力発電所事故により、周辺環境中に大量の放射性物質が放出された。その中でも主にエアロゾルなどの飛沫性物質として大気中に放出された放射性物質は広範囲に拡散し、降雨等によって大気から地表や海洋に移行した。大気中に放出された放射性エアロゾルはダストモニターなどにより捕集され、放射性セシウムなどの放射性同位体がどのような粒径および化学種をもつエアロゾルに付着して運搬されたかについての調査が行われている。一部の観測結果からは放射性セシウムの輸送担体として硫酸塩エアロゾルが示唆されているが、硫酸塩エアロゾルに対して放射性セシウムがどのような選択性をもって付着したのかはまだ解明されていない。また、事故直後に放出された短寿命の核分裂生成物（Fission Product :FP）を含むエアロゾルの観測データについてはほとんど報告がないため、放射性のセシウムやテルル、ヨウ素などのFPの多くがどのような化学形で放射性エアロゾルとして運搬されたかも解明されていない。
本基盤研究Ｂでは実験室系において放射性エアロゾルの生成機構を解明するため、溶液からエアロゾルを発生させる装置を開発して模擬実験を行った。研究では、様々な粒径分布をもつエアロゾルを用い、溶液エアロゾル粒子中のアルカリイオンまたはハロゲン化物イオンを系統的に変えることで、放射性エアロゾルの生成過程に影響を与える幾何学的効果や化学的効果についてそれぞれ検討した。また、同様の実験を個体エアロゾルまで拡大してFPの吸着挙動を調べた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の進捗では以下のような理由で概ね順調である。
１．溶液エアロゾルに核分裂生成物を付着させ、放射性エアロゾルを生成するための装置を開発できた。塩化ナトリウム、塩化リチウム、塩化カリウム、塩化ルビジウム、塩化セシウム、臭化ナトリウム、ヨウ化ナトリウムを含んだ多分散エアロゾルの粒径分布は粒子計数装置を用いて測定され、対数正規分布を示すことが分かった。
２．さらに静電分級器を用いて単分散のエアロゾルを選び出すことができ、20nm～100nm程度の粒径を選択できることが分かった。これらの結果からエアロゾルの0～0.5cm^2の全表面積を導出できた。
３．本年度はCm-248核分裂線源に比較してより強力なCf-252線源を核分裂チャンバー内に導入でき、効率的な実験が行えるようになった。これらアルカリとハロゲン化物塩エアロゾルの表面積に対する核分裂生成物(FP)の付着率が調べることが可能となった。
４．結果としてエアロゾル表面積に対する幾何学的効果や化学的効果を調べられ、FPとエアロゾルの衝突の確率がエアロゾル粒子の表面積に対して正の相関があることが分かった。ただし、この付着率の変化は、全表面積の大きい領域において直線的に増大するのではなく、ある飽和点に向かって漸近的に近づくことがわかった。現在、これら溶液エアロゾルはFPの吸脱着を経て平衡過程モデルを構築している。
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| Strategy for Future Research Activity |
１．塩含有溶液についてはアルカリとハロゲン化物塩エアロゾルばかりでなく、その他の化合物を含有した溶液エアロゾルのFP吸着挙動に展開する。
２．固体エアロゾルや金属微粒子にまでFPの吸着挙動を調べる実験を展開する。
３．エアロゾル表面積に対する幾何学的効果や化学的効果をFPの運動エネルギーの観点から物理的衝突の過程が影響しているのか、化学的性質による吸脱着効果なのかを検討する。
４．いろいろな化学物質や複合金属のエアロゾルの吸脱着実験を行い、エアロゾル中脱着モデルの構築を行う。
５．福島などの環境中の微粒子をサンプリングして、放射性セシウムを含んだ物質の解析を行い、モデルとの比較を行う。
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| Causes of Carryover |
原発から放出された放射性エアロゾルの生成メカニズムは不明確であるが放射性セシウムの輸送担体として硫酸エアロゾルが示されており、一方では原子炉内に存在していた海水により塩化ナトリウムのエアロゾルの発生が予測されるため、本装置開発では硫酸アンモニウムや塩化ナトリウムなどからなるエアロゾルを想定して行ってきた。本装置はアトマイザー、ヒーター、デヒュージョンドライヤー、凝集粒子カウンター、FPチャンバー電気炉等で構成されている。平成２７年度に新凝集粒子カウンターを導入予定であったが、新古品（デモ機）の導入によって約半額品の購入でまかなった。次年度に放射性セシウム等で汚染の可能性のある同一品等を購入予定である。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
本装置はアトマイザー、ヒーター、デヒュージョンドライヤー、凝集粒子カウンター、FPチャンバー電気炉等で構成されているが、本年度からは京都大学研究用原子炉（KUR）が稼働予定である。よって、これまでは安定同位体によるFP付着実験をおこなってきたが、、当初からアトマイザーに放射性同位体を使った実験や原子炉中性子によるIn Situ実験などが可能になる見込みである。よってCs-134などによる汚染も考慮しなければならない。よって、汚染しやすい部分を再準備するための資金となる予定である。
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