2015 Fiscal Year Annual Research Report
高分子/界面活性剤系のハイブリッド密度汎関数理論の構築
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26287096
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
川勝 年洋 東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (20214596)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | ソフトマター / 膜 / 高分子 / ハイブリッドモデル / 自己無撞着場 / フェーズフィールド法 / 粗視化分子シミュレーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高分子と界面活性剤の複合系は、マルチスケールの現象が共存する代表的なソフトマター系である。本研究課題では、粒子描像と連続場の描像を組み合わせた「ハイブリッド密度汎関数理論」を一貫したコンセプトの元に定式化し、ソフトマターの基本的問題に適用することで、この方法論の正当性を確認した。シミュレーションに際しては、本年度本課題の予算で購入したクラスタマシンを用いた。
1) 高分子を内包する小胞の流動場中での形態変化：高分子を内包した小胞の流動モデルについて、フェーズフィールド理論と自己無撞着場理論を用いた定式化を行いPoiseuille流中での小胞の流動シミュレーションを実行した。小胞の運動の記述にはレイリーの散逸関数を用いた記述法を採用し、非平衡条件下での定常状態の安定性に関しての定量的な指針を提案することに成功した。また、自己無撞着場理論に鎖の絡み合いの効果を取り入れたモデルを構築し、シミュレーションで粘弾性特性を調べることで、モデルの正当性を検証した、
2) 高分子を内包する小胞と生体膜との間の膜融合にともなう薬剤分子の交換：膜の融合に際して、stalkと呼ばれる中間構造が形成される。この中間構造の安定性を分子シミュレーションで確認すべく、implicit solvent 法と粗視化分子シミュレーション(モンテカルロ法）を組み合わせた方法で界面活性剤2分子膜の融合過程の自由エネルギーを測定する手法を開発した。シミュレーションによって粗視化モデルのモデルパラメタを探索し、界面活性剤分子のブロック比(分子アーキテクチュア）の違いによる膜の安定性の差を議論した。
3) 棒状分子(細胞骨格)を内包する膜構造：粗視化分子シミュレーション法(モンテカルロ法）を用いて界面活性剤2分子膜の間に液晶分子を含んだ系のシミュレーションを行った。このシミュレーションにより、液晶分子が膜の曲げ弾性のような物性値に与える影響を明らかにすることがができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の計画では、Poiseuille流中での高分子を内包した多数の小胞の流動および、膜と小胞との融合過程をハイブリッドモデル（連続場＋粒子モデル）を用いて解析する予定であったが、研究期間途中での研究補助員の就職に伴う人員不足のために、研究補助員の確保が困難となり、当初の計画から若干の変更が生じた。
高分子を内包する膜の流動の問題に関しては、その基盤技術として膜を連続場(フェーズフィールド）で記述し、一方の内包高分子を自己無撞着場を用いて表現する方法で、膜の流動特性を再現する運動方程式を合理的に導き出し、定常状態の安定性を評価することのできる方法を開発することに成功した。これは、当初目的としていた膜の流動特性に対する、理論面からの大きな進展である。
膜同士の融合に関しては、まずは2枚の膜が融合する過程を、場の理論と粗視化分子モデルとのハイブリッドモデルで再現することに成功しており、当初の目的の中心課題は達成できたものと考える。また、液晶分子と膜の系では、粗視化分子シミュレーションと膜の弾性板モデルとを融合することで、膜の曲げ弾性における液晶の効果をシミュレーションと理論の両面から明らかにしたことは、ハイブリッドモデルの構築のための重要な基盤である。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成28年度は、研究支援者を雇用することで計画された以上の研究の進捗を図る。前年度までに作成されたシミュレーションプログラムを用いて大規模なシミュレーションを行うことにより、以下の問題を解析する。
１）高分子を内包する膜の流動：膜の周囲の流れが粘弾性流動になっている場合を考慮して、高分子粘弾性流動のシミュレーション法を開発し、膜のモデルとのハイブリッドモデルを構築する。
２）膜の融合：膜の融合に際し形成されたstalk構造に対して、粗視化分子シミュレーションと熱力学的積分法を融合した方法を適用することで、stalk構造の自由エネルギーを求め、その安定性を議論する。特に膜状に相分離のドメインがあるときの安定性を集中的に議論し、膜の融合過程の詳細を明らかにする。膜を通した物質の輸送に関しては、膜に空いた小孔を通しての液滴やベシクルの透過の問題を理論的に解析し、シミュレーションおよび実験の結果と比較する。
３）膜と液晶の融合系の物性：液晶を挟んだ膜系の物性を粗視化分子モデルでシミュレーションし、液晶分子の膜への影響を明らかにするとともに、液晶が自発的に推進力を有する場合(アクチンフィラメントなど）への拡張を行う。
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| Causes of Carryover |
研究期間途中での研究補助員の就職に伴う人員不足のために、研究補助員の確保が困難となり、当初の計画から若干の変更が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
平成28年度は、研究支援者を4か月程度雇用することで計画された以上の研究の進捗を図る。また、ワークステーションを購入することで、大規模シミュレーションの実施のための環境を整備する。
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[Presentation] 液晶が膜に及ぼす影響2015
Author(s)
奥島 駿、川勝 年洋
Organizer
第5回ソフトマター研究会
Place of Presentation
東北大学青葉山キャンパス,仙台市
Year and Date
2015-12-17 – 2015-12-19
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