2015 Fiscal Year Annual Research Report
エネルギーキャリアとしてのアンモニアを利用可能にする革新的な分子変換反応の開発
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26288044
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
西林 仁昭 東京大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40282579)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 窒素固定 / アンモニア / 窒素ガス / モリブデン / コバルト |
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| Outline of Annual Research Achievements |
研究課題の一つである「温和な反応条件下でのアンモニア合成反応の開発」については飛躍的に研究が推進した。
窒素架橋２核モリブデン窒素錯体を用いた触媒的アンモニア生成反応において、これまで用いてきたPNP型ピンサー配位子の代わりにトリホスフィンを配位子に利用する事で飛躍的に触媒活性が向上することを明らかにした。２核モリブデン窒素錯体を基準にして、約２倍の触媒活性の向上を達成した。また、アンモニア等価体であるシリルアミン生成反応で、コバルトカルボニル錯体に代表される単純で入手容易なコバルト錯体が有効な触媒として働くことを見出した。本反応は、コバルト錯体が触媒的窒素固定能を有することを示した世界初の例である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
研究課題の一つである「温和な反応条件下でのアンモニア合成反応の開発」については飛躍的に研究が推進したため。特に、触媒的なアンモニア合成反応の開発については、触媒活性の飛躍的な向上が達成できた。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに達成した知見を踏まえて、研究課題の一つである「温和な反応条件下でのアンモニア合成反応の開発」について更に詳細な検討を行う。
また、当初に提案した平成28年度以降の計画について検討を行う。
既に達成している触媒能を大幅に超える新しいモリブデン窒素錯体に成功している予備的知見を踏まえて、更なる触媒活性の向上に取り組む。同時に反応機構の解明にも取り組み、その特異な機能を明らかすることを試みる。
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| Causes of Carryover |
研究期間後半により高活性な触媒能を有すると期待されるPCP型ピンサー配位子を有する窒素架橋２核モリブデン窒素錯体の設計・合成に成功したが、錯体合成に多段階を有することもあり、錯体の大量合成に時間が必要となり、配位子の原料であるホスフィン類の購入を含めて次年度に繰り越すことにした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
現在は既に配位子の大量合成法の確立に成功しており、28年度開始以降に速やかに必要なホスフィン類の購入を行う予定である。よって、研究最終年度である平成28年度中には速やかな研究の遂行が期待できる。
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