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2015 Fiscal Year Annual Research Report

合成セルロースナノシートが示す加水分解触媒活性の評価

Research Project

Project/Area Number 26288056
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

芹澤 武  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (30284904)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 澤田 敏樹  東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (20581078)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywordsセルロース / ナノシート / 加水分解活性
Outline of Annual Research Achievements

セロデキストリンホスホリラーゼを触媒として化学合成したセルロースナノシート(CNS)は、低いながらも低分子モデルエステル基質を加水分解することを前年度までに明らかにした。本年度はこれらの加水分解活性を向上するために、CNSの表面積を増加させることが加水分解活性の向上につながるとの仮説のもと、CNSの水分散液に超音波を照射することで、CNSを機械的に微細化し、加水分解活性に与える影響について検討した。プローブ型の超音波照射装置によりCNSを処理したところ、長辺が数µmの長さをもつCNSが数100 nm以下の不定型な構造体に微細化できることが分かった。この際、セルロースの結晶形は変化せずに、CNSを構成するセルロースオリゴマーの平均重合度が10程度から6〜7程度に低下した。
微細化したCNSが示す加水分解活性について、低分子モデルエステル基質を用いて評価した結果、処理前と比べて、明らかに高い加水分解活性を示した。また、活性向上には最適な超音波処理時間や強度があることが分かった。よって、CNS側面に存在する水酸基が求核種として働くことにより、エステル基を加水分解することが示唆された。なお、これらの活性はCNSの水分散液のオートクレーブ処理、キレート剤処理に影響されなかった。一方、超音波処理後、遠心分離操作により容易に沈澱する成分と、上清に安定分散する成分に分離し、それぞれの加水分解活性を評価した結果、後者の活性が相当に高いことが分かった。このように、超音波照射装置を用いる機械的処理によりCNSを微細化すると加水分解活性が向上することを明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

酵素反応により調製したセルロースナノシートが示す加水分解活性が低いことが懸案事項であったが、本年度は、セルロースナノシートの機械的処理によりそれらの加水分解活性を大幅に向上する手法を確立できたことから、今後の進捗が期待され、おおむね予定通りに研究が進行している。

Strategy for Future Research Activity

セルロースナノシートの機械的処理により調製した高活性なセルロース構造体を積極的に利用して、反応メカニズムの解明や、応用の可能性について検討し、本系の特徴を整理していく。

Causes of Carryover

平成27年度の後半に、さまざまな低分子モデル基質や生体分子の加水分解反応について検討する予定であったが、セルロースナノシートの活性向上に集中していたため、それらに用いる費用が当初計画よりも少なくなり、結果として次年度使用額を生ずることとなった。

Expenditure Plan for Carryover Budget

平成27年度までに網羅的な解析に利用可能な高活性セルロースの調製に成功したため、平成28年度の計画に示した通り、さまざまな基質の加水分解反応を予定しており、その費用として使用する予定である。

  • Research Products

    (15 results)

All 2016 2015 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Hydrolytic Activities of Artificial Nanocelluloses Synthesized by Phosphorylase-catalyzed Enzymatic Reactions2016

    • Author(s)
      Takeshi Serizawa, Mari Kato, Hiromichi Okura, Toshiki Sawada, Masahisa Wada
    • Journal Title

      Polym. J.

      Volume: 48 Pages: 539-544

    • DOI

      10.1038/pj.2015.125

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Enzymatic Synthesis and Post-Functionalization of Two-Dimensional Crystalline Cellulose Oligomers with Surface-Reactive Groups2015

    • Author(s)
      Yusuke Yataka, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 51 Pages: 12525-12528

    • DOI

      10.1039/C5CC04378F

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis and Characterization of Cellulose-based Composite Hydrogels2015

    • Author(s)
      Yuuki Hata, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      Pacifichem2015
    • Place of Presentation
      ホノルル
    • Year and Date
      2015-12-17
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enzymatic Synthesis of Reactive Cellulose Nanosheets and their Functionalization through Click Chemistry2015

    • Author(s)
      Yusuke Yataka, Toshiki Sawada, Takeshi Serizawa
    • Organizer
      Pacifichem2015
    • Place of Presentation
      ホノルル
    • Year and Date
      2015-12-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] オールセルロース複合ハイドロゲルの酵素合成と特性評価2015

    • Author(s)
      秦 裕樹、澤田敏樹、酒井崇匡、芹澤 武
    • Organizer
      第25回日本MRS年次大会
    • Place of Presentation
      横浜情報文化センター
    • Year and Date
      2015-12-10
  • [Presentation] 二次元セルロースの酵素合成と機能化2015

    • Author(s)
      家高佑輔、澤田俊樹、芹澤 武
    • Organizer
      第25回日本MRS年次大会
    • Place of Presentation
      横浜情報文化センター
    • Year and Date
      2015-12-09
  • [Presentation] Multifunctional Biomolecules for Polymer Materials Science and Engineering2015

    • Author(s)
      Takeshi Serizawa
    • Organizer
      2015 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      ボストン
    • Year and Date
      2015-12-01
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Molecular Biomimetics for Polymer Science and Engineering2015

    • Author(s)
      Takeshi Serizawa
    • Organizer
      IUPAC 11th International Conference on Advanced Polymers via Macromolecular Engineering
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜
    • Year and Date
      2015-10-22
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] セルロースからなるハイドロゲルの酵素合成と特性評価2015

    • Author(s)
      秦 裕樹、澤田敏樹、酒井崇匡、芹澤 武
    • Organizer
      第5回CSJ化学フェスタ2015
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀
    • Year and Date
      2015-10-15
  • [Presentation] 多相系セルロースの一段階酵素合成と特性評価2015

    • Author(s)
      家高佑輔、澤田俊樹、芹澤 武
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学
    • Year and Date
      2015-09-16
  • [Presentation] 反応性セルロースナノシートの酵素合成と機能化2015

    • Author(s)
      家高佑輔、澤田俊樹、芹澤 武
    • Organizer
      第25回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学
    • Year and Date
      2015-07-23
  • [Presentation] セルロースナノ結晶存在下で酵素合成したセルロースハイドロゲルの特性評価2015

    • Author(s)
      秦 裕樹、澤田俊樹、芹澤 武
    • Organizer
      第25回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学
    • Year and Date
      2015-07-23
  • [Presentation] セルロース構造体のワンポット酵素合成と特性評価2015

    • Author(s)
      家高佑輔、澤田敏樹、芹澤 武
    • Organizer
      第64回高分子年次大会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター
    • Year and Date
      2015-05-27
  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.serizawa.polymer.titech.ac.jp/

  • [Remarks] 東京工業大学リサーチデポジトリ

    • URL

      http://t2r2.star.titech.ac.jp/

URL: 

Published: 2017-01-06  

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