2014 Fiscal Year Annual Research Report
発光現象を強く増強・抑制できる光ナノ構造の提案と作製
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26706003
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
小島 一信 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (30534250)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | ワイドバンドギャップ半導体 / 酸化物半導体 / 窒化物半導体 / 発光増強 / 微小共振器 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
直接遷移半導体における発光現象を、増強もしくは抑制できる光ナノ構造を設計し、作製することを目的とする。特に、光ナノ構造によって発光増強を実現できれば、高注入（高出力）条件下における材料内部の励起キャリア密度を抑えることができるので、内部量子効率の低下を回避することができ、結果として、高出力と高効率を両立することができる発光デバイスの創出につながるものと期待的できる。
発光層には、半導体に限らず様々な材料の選択肢があるが、光ナノ構造の作製と、電流注入のための伝導制御、という2つの観点から、直接遷移型の半導体が最も適していると考えられる。さらに、光子の発生元となる電子・正孔対の空間的な距離が小さく、遷移双極子が大きい励起子を積極的に利用するためには、室温でも励起子ができるだけ安定して存在する、すなわち、励起子束縛エネルギーの大きな半導体材料が魅力的である。このような条件を満たす材料はいくつかあるが、本研究では、励起子束縛エネルギーが非常に大きな酸化亜鉛（ZnO）、および、高品質な単結晶が実現されつつある窒化ガリウム（GaN）、そのもの、もしくはGaN上にエピタキシャル成長させた窒化物半導体に焦点を当てて研究を推進する。
一方、光ナノ構造にはモード制御性が良く、モード体積が小さな微小な共振器が
適すると考えられるため、材料のプロセス性を鑑みながら、最も基本的な1次元共振器（分布ブラッグ反射鏡で活性層を挟み込んだ構造）を基軸に、2次元・3次元的なナノ構造の作製にも挑戦していきたいと考えている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
H26年度は、主に窒化物半導体の成長、および、光物性評価に注力した。
最も顕著な結果として、貫通転位密度が極めて低いGaN単結晶における室温のバンド端発光の発光寿命が、1 nsを超えた非常に長い値として観測されたことが挙げられる。このような長い発光寿命は、励起キャリアが発光材料内に長くとどまることができることを示唆するものである。寿命の長い励起キャリアは、効率よく光ナノ構造の発光増強効果を享受することができるので、高品質GaNが本研究の目的の検証と実現に適した材料系であるという裏打ちを得たことになる。ちなみに、貫通転位が多いGaNの室温発光寿命は、非輻射再結合過程が支配的になるため極めて短いので、仮に光ナノ構造を作製しても、その効果を感じる前に、励起キャリアは非輻射的に基底状態に戻ってしまう。このため、高品質GaNの室温における発光寿命が長いことは、極めて重要な知見であると言える。
一方、励起子束縛エネルギーが大きく、かつ、自然放出速度が速いと考えられる窒化アルミニウム（AlN）と、窒化インジウム（InN）の混晶薄膜を、高品質m面GaN基板上にエピタキシャル成長させた試料において、極めて特異かつ有用な光物性を見出すことに成功した。窒化インジウムガリウム（InGaN）が青色・白色発光ダイオード（LED）の発明に寄与したことは言うまでもないことだが、開発初期～現行のInGaN LEDの効率が高いことは、InNの空間的に偏析による、励起キャリアの局在現象が深くかかわっている。そこで、本研究では、既に述べたメリットを有するAlNに、発光をサポートする機能を持つInNを加えたAlInNの光物性を詳細に評価し、発光増強を目指す上で有利かどうかということを調べた。その結果、バルクであるにもかかわらず等価的な内部量子効率が高く、かつ、室温における発光寿命が極めて短いということを見出し、発光増強と言う観点で、極めて有望であるという傍証を得た状態にある。
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| Strategy for Future Research Activity |
H27年度は、高品質GaN、および、AlInNの物性をさらに詳細に評価するとともに、その結晶性・発光性能の改良、並びに、光ナノ構造の作製可能性と発光増強の度合いに関する研究を深化する予定である。また合わせて、装置の都合で進められなかったZnOの高品質化に関しても取り組み、紫外～可視領域における発光増強型の光デバイスの発光層として、最も適した材料を見出す。さらには、H26年度の研究において、当初考えていた以上にGaNの品質が高いことが分かったので、GaN上に異なる材料を成長する等、異種材料の組み合わせについても検討したいと考えている。このような異種材料の組み合わせは、特に微細加工における制御性や容易さを飛躍的に向上させる可能性があるため、本研究の目的である発光増強のための微細構造作製という観点を超えて、全く新しい機能的な構造の創出にもつながる可能性がある。
一方、光ナノ構造の作製に関しては、窒化物半導体、酸化物半導体とも、シリコンや一部の化合物半導体と比べて、未発達の状態であるため、１．できるだけ簡単で、かつ、発光増強の検証ができる微小共振器と、２．作製が必ずしも容易ではないが、高い光閉じ込め性能を有する次元性の高い微小共振器の2つを本研究内で検討し、実施可能なものから逐次作製、実験的な性能評価を行っていきたいと考えている。既に述べた通り、もし異種材料の組み合わせが良い性能を示すようであれば、光ナノ構造作製の観点においては極め有利となるため、常に、材料と加工の二つの側面から研究を推進し、実現可能かつ有用な構造の実現を目指したいと考えている。
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| Causes of Carryover |
申請者が所属機関を異動することになり、大幅に研究計画を見直す必要があったため。当初は、初年度に高感度CCDカメラを購入する予定でいたが、初年度の前半は研究室の物理的な移動作業によって装置の配置や実験スケジュールなどが不透明となり、次年度以降に、実験環境が落ち着いてから、高額装置（CCDカメラ）を購入することにした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
H26年度で実験環境が整ったので、H27年度以降のできるだけ早いタイミングで、高感度CCDカメラを購入したいと考えている。
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[Presentation] High Quality and High Rate Bulk GaN Crystal Growth by Acidic Ammonothermal Method2014
Author(s)
M. Saito, Q. Bao, K. Kurimoto, D. Tomida, K. Kojima, Y. Yamazaki, Y. Kagamitani, R. Kayano, K. Qiao, T. Ishiguro, C. Yokoyama, and S. F. Chichibu
Organizer
2014 Materials Research Society Fall Meeting
Place of Presentation
ボストン
Year and Date
2014-11-30 – 2014-12-05
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