2016 Fiscal Year Annual Research Report
高効率な時間分解XAFS法を用いた光反応中間体の詳細な構造解析
Publicly Offered Research
| Project Area | Chemical conversion of solar energy by artificial photosynthesis: a breakthrough by fusion of related fields toward realization of practical processes |
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| Project/Area Number |
15H00890
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| Research Institution | High Energy Accelerator Research Organization |
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Principal Investigator |
野澤 俊介 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (20415053)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 人工光合成 / 光機能材料 / 分子動画 / 量子ビーム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度インストールが完了した高繰り返しファイバーレーザーを用い、X線集光レンズに改良を加えマイクロビーム条件でポンププローブ測定を実施し、高周波数帯における変調法により過渡的なX線シグナルを抽出することにより、放射光施設PF－ARから７９４ｋHzで発せられるパルスX線を間引かずに全て利用するピコ秒時間分解XAFSシステムを構築した。ビームラインNW14Aに設置された周期超３６ｍｍのアンジュレーターを用いると5-24keVにおいて、広い波数空間においてS/N比の良い過渡EXAFSスペクトルを得ることが可能となり、Ti,Fe,Co,W,Re、Ir,Os,Ru等の光触媒反応に重要な元素周りの局所的な動的構造解析が行えるようになった。
本研究においてまず、測定ターゲットとした選定されたホスフィン配位子の種類を変えたRe(I)錯体の3MLCT状態の動的構造解析では、電荷移動に起因した金属元素周りの構造歪みから、励起状態では配位子間において強いπ-π相互作用が働いており、触媒効率と相関があることが示唆された。
また、Ru(II)錯体の3MLCT状態における、励起状態の電子状態と過渡的な構造変化に関する研究においては、配位子を変えた類似錯体と励起状態の過渡EXAFSスペクトルを比較研究することで、光励起電荷移動によって一つの配位子に電子が局在した過渡的な電子状態変化により、配位子構造の対称性低下が引き起こされていることが明らかになった。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] Femtosecond X-ray solution scattering reveals that bond formation mechanism of a gold trimer complex is independent of excitation wavelength2016
Author(s)
K. H. Kim, J. G. Kim, K. Y. Oang, T. W. Kim, H. Ki, J. Jo, J. Kim, T. Sato, S. Nozawa, S. Adachi, H. Ihee
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Journal Title
Struct. Dyn.
Volume: 3
Pages: 43209-1-13
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] Direct observation of bond formation by femtosecond X-ray solution scattering2016
Author(s)
Shunsuke Nozawa, Kyung Hwan Kim, Jong Goo Kim, Tokushi Sato,Key Young Oang, Tae Wu Kim, Hosung Ki, Junbeom Jo, Sungjun Park, Changyong Song, Takahiro Sato, Kanade Ogawa, Tadashi Togashi, Kensuke Tono, Makina Yabashi, Tetsuya Ishikawa, Joonghan Kim, Ryong Ryoo, Jeongho Kim Hyotcherl Ihee, Shin-ichi Adachi
Organizer
2016 Asian Crystallographic Association Meeting
Place of Presentation
ベトナム, ハノイ, Hanoi University of Science and Technology
Year and Date
2016-12-04 – 2016-12-07
Int'l Joint Research / Invited
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