Theoretical developement of low-entropy reaction space by kinetic analysis of high-speed flow reactions
| Project Area | Highly organized catalytic reaction chemistry realized by low entropy reaction space |
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| Project/Area Number |
21H05080
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Review Section |
Transformative Research Areas, Section (II)
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
永木 愛一郎 北海道大学, 理学研究院, 教授 (80452275)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
正井 宏 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (70793149)
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| Project Period (FY) |
2021-08-23 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥32,760,000 (Direct Cost: ¥25,200,000、Indirect Cost: ¥7,560,000)
Fiscal Year 2023: ¥10,920,000 (Direct Cost: ¥8,400,000、Indirect Cost: ¥2,520,000)
Fiscal Year 2022: ¥10,920,000 (Direct Cost: ¥8,400,000、Indirect Cost: ¥2,520,000)
Fiscal Year 2021: ¥10,920,000 (Direct Cost: ¥8,400,000、Indirect Cost: ¥2,520,000)
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| Keywords | フローマイクロリアクター / 反応速度論 / フラッシュクエンチフロー法 / 低エントロピー反応空間 / 高速反応 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究では低エントロピー反応空間の理論構築を目指し、その定量的な評価に必須であり従来法では不可能な、反応速度を正確に算出できる「フラッシュクエンチフロー法」の開発を行う。本解析法によりこれまで感覚的に把握されるだけであった「混合」と「活性化エントロピー変化」を結びつける新理論を構築することを目標とする。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、フローマイクロリアクターという反応原料や反応そのものを空間的に分割可能な反応器を用い、反応化学種が高度に秩序だった存在する低エントロピー反応空間を提唱するとともにその理論構築を目指すものである。本年度は本理論構築に必須な基盤技術である、従来法では解析不可能な超高速反応における反応速度解析を行う、フラッシュクエンチフロー法の開発を行った。すなわち超高速な反応をフローマイクロリアクター内で進行させ、その滞留時間をミリ秒単位で制御することにより、ミリ秒単位の反応時間における反応進行度を算出するとともにその反応速度を定量的に明らかにするものである。反応剤の流入速度および混合器の形状などを精査し、混合条件の最適化を行うことで、フラッシュクエンチフロー法を開発した。これを用い、極めて高活性なため高速反応にもちいられる、ブチルリチウム試薬に代表される有機リチウム試薬の反応において、フローマイクロリアクターを用いたフラッシュクエンチフロー方を活用することで、そのハロゲン―リチウム交換反応や求電子剤との反応における反応速度（より正確にはその半減期）を明らかにできた。これらの反応速度を比較することで、これまでは困難だった、上記の高速反応の速度の比較が可能となり、これを利用した新規官能基選択的反応へと応用した。すなわち分子内に複数の反応性官能基がある状態において、フローマイクロリアクターを用いて反応を行うことにより、その反応速度に従った選択性で合成反応が可能であることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の計画が妥当であったため、予定通り順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
現在のフラッシュクエンチフロー法をさらに高度化し、NMRやFT-IRなどのインラインフロー分析を用いる分析法の開発を行う。
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Report
(2 results)
Research Products
(41 results)
