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Determination of activation energy of dissociation reaction of molecule on metal cluster by infrared photodissociation spectroscopy

Research Project

Project/Area Number 19K05183
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 28010:Nanometer-scale chemistry-related
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

Kudoh Satoshi  東京大学, 大学院総合文化研究科, 特任研究員 (00334475)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 真船 文隆  東京大学, 大学院総合文化研究科, 教授 (50262142)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2021: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Keywords金属クラスター / 活性化エネルギー / 解離反応 / 赤外解離分光法 / 気相昇温脱離法 / 量子化学計算 / 大気汚染物質 / 環境浄化触媒 / 質量分析法 / 赤外分光 / 赤外分光法 / クラスター / 質量分析
Outline of Research at the Start

活性化エネルギー(反応の障壁)は化学反応の速度や生成物の割合を決める重要な要素のひとつである。化学反応がどのように進むのか理解し制御するためには、様々な反応の活性化エネルギーの高さを知ることが不可欠である。本研究では、触媒のモデルのひとつである金属クラスター(集合体)の表面に付着した分子が解離する際の活性化エネルギーを、実験的に見積るための方法を開発し、これを使って金属原子の種類による違いや他の金属原子を混ぜることが活性化エネルギーにどのような影響を与えるのかを調べる。これにより、自動車の排気ガス浄化に使われている触媒などの効率をさらに高めるためのヒントが得られることなどが期待される。

Outline of Final Research Achievements

In this study, we developed an apparatus for measuring the activation energy of dissociation reactions of molecules (e.g. nitric oxide) on gas-phase dispersed metal clusters. To determine the activation energy, the metal clusters should be heated. In addition, to determine whether the molecules are dissociated, the heated cluster should be cooled and attached argon atoms, which serve as a probe. We designed an apparatus to accomplish it and installed it into equipment already owned. Using this equipment, we were able to measure the mass spectra of aggregates in which molecules and argon atoms are attached to metal clusters.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

金属クラスターは触媒活性を持つことなどから注目されている。金属クラスター本来の活性を調べるためには気相分散させる必要があり従来の化学分析手法の適用には限界がある。そのためにクラスター上での分子の解離反応の活性化エネルギーの測定はおこなわれていなかった。本研究で開発した装置を用いることで、金属クラスター上での分子の解離反応の活性化エネルギーの測定が可能となる。活性化エネルギーがわかることで、組成を変えることなどによるクラスターの反応性の制御に対して指針が得られることが期待される。それにより、大気汚染物質である一酸化窒素などを効率よく分解できるクラスターなどが開発されることが期待される。

Report

(4 results)
  • 2021 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2020 Research-status Report
  • 2019 Research-status Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2021 2020 2019 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (5 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Substitution of O with a Single Au Atom as an Electron Acceptor in Al Oxide Clusters2020

    • Author(s)
      Mafune Fumitaka、Liu Xinan、Zhang Yufei、Kudoh Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 124 Issue: 37 Pages: 7511-7517

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c06269

    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electron Donation from Cu Atoms to Al Oxide Clusters upon Mixing Revealed by Thermal Desorption Spectrometry2019

    • Author(s)
      Mafune Fumitaka、Zhang Yufei、Liu Xinan、Wang Haohao、Kudoh Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Issue: 1 Pages: 659-667

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b09682

    • Related Report
      2019 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Adsorption forms of H2O on calcium-manganese oxide clusters revealed by infrared photodissociation spectroscopy2021

    • Author(s)
      Zhou, Manami Abe, Yufei Zhang, Satoshi Kudoh,Fumitaka Mafune
    • Organizer
      日本化学会 第101春季年会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
  • [Presentation] 金属クラスター上での一酸化窒素の解離の反応障壁2020

    • Author(s)
      工藤 聡
    • Organizer
      IQCE 量子化学探索講演会2020
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 赤外解離分光によるマンガン酸化物クラスター上の水の吸着構造の解明2020

    • Author(s)
      阿部真美,工藤聡,張宇飛,山口雅人,宮島謙,真船文隆
    • Organizer
      日本化学会 第100春季年会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
  • [Presentation] 気相昇温脱離実験とDFT計算による銅原子からアルミニウム酸化物クラスターへの電荷移動の解明2020

    • Author(s)
      工藤聡,Liu Xinan,Zhang Yufei,真船文隆
    • Organizer
      日本化学会 第100春季年会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
  • [Presentation] 赤外解離分光によるカルシウムーマンガン複合酸化物クラスター上の水の吸着構造の解明2019

    • Author(s)
      工藤聡,阿部真美,Zhang Yufei,真船文隆
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
  • [Remarks] 金属クラスター表面に吸着した分子の解離吸着への活性化 エネルギーの実測

    • URL

      http://www.scientist-kudoh.com/Research/kakenhi19K05183/index.htm

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] 金属クラスター上でのNOの解離過程における 新規反応経路の探索と実験結果との比較

    • URL

      http://www.scientist-kudoh.com/Research/IQCE/IQCE_Grant.htm

    • Related Report
      2021 Annual Research Report

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Published: 2019-04-18   Modified: 2023-01-30  

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