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Specific recognition and high-efficient extraction separation of Tc using multipoint three-dimensional interaction of C3 symmetric ligand

Research Project

Project/Area Number 19K05340
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
Research InstitutionJapan Atomic Energy Agency

Principal Investigator

Shimojo Kojiro  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414587)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Keywords溶媒抽出 / テクネチウム / レニウム / 新規抽出剤 / 金属分離 / 新規配位子
Outline of Research at the Start

本研究の目的は放射性オキソアニオンである99TcO4-を多点における三次元的な相互作用によって特異的に認識可能な抽出試薬を合成し、高効率な抽出分離システムを開発することである。従来の研究では、99TcO4-は電荷密度が小さく、強い水和や条件によって多様な化学種をとるなどの理由から、99TcO4-を精密に認識する配位子を開発することが難しいとされてきた。本研究では99TcO4-を四面体構造の大きなアニオンとしてとらえ、静電的相互作用に加えて多点の水素結合が作用するようなC3対称性の配位子を合成し、99TcO4-の高効率な抽出分離、抽出メカニズム、抽出錯体の構造を明らかにする。

Outline of Final Research Achievements

In this study, we challenged the development of efficient extraction and separation systems for 99TcO4-, which is a long-lived radionuclide (half-life 211,000 years). Solvent extraction for the removal of pertechnetate (99TcO4-) and perrhenate (ReO4-) was investigated based on using the tripodal extractant (HONTA) composed of three dioctylamide groups and a tertiary amine. HONTA quantitatively extracted 99TcO4- and ReO4- and the extractant showed the high extraction performance. 99TcO4- and ReO4- in the extracting phase were successfully stripped using neutral aqueous solutions as the receiving phase, and the extraction ability of HONTA was maintained after five repeated uses.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

長寿命放射性核種99Tcは、使用済み核燃料1トンに0.84 kg (5,200億Bq)含まれると推定されている。本研究では大量に蓄積された99Tcの処分問題を解決するため、99Tcの高効率な抽出分離システムを開発した。一方、99Tcは水溶液中で99TcO4-として存在する。99TcO4-はサイズが大きいため電荷密度が小さく、強い水和や多様な化学種・配向性をとるなどの理由から、99TcO4-を精密に認識する配位子を設計することが難しい。本研究では99TcO4-を多点における三次元的な相互作用によって特異的に認識可能な抽出試薬の合成に成功し、学術的価値も高い。

Report

(4 results)
  • 2021 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2020 Research-status Report
  • 2019 Research-status Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2022 2021 2020 2019

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Study on Phenanthroline Carboxamide for Lanthanide Separation: Influence of Amide Substituents2021

    • Author(s)
      Simonnet Marie、Kobayashi Tohru、Shimojo Kojiro、Yokoyama Keiichi、Yaita Tsuyoshi
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 60 Issue: 17 Pages: 13409-13418

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01729

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Solvent Extraction of Technetium(VII) and Rhenium(VII) Using a Hexaoctylnitrilotriacetamide Extractant2020

    • Author(s)
      SHIMOJO Kojiro、SUZUKI Hideya、YOKOYAMA Keiichi、YAITA Tsuyoshi、IKEDA-OHNO Atsushi
    • Journal Title

      Analytical Sciences

      Volume: 36 Issue: 12 Pages: 1435-1437

    • DOI

      10.2116/analsci.20C014

    • NAID

      130007952880

    • ISSN
      0910-6340, 1348-2246
    • Year and Date
      2020-12-10
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synergistic enhancement of the extraction and separation efficiencies of lanthanoid(III) ions by the formation of charged adducts in an ionic liquid2020

    • Author(s)
      Hiroyuki Okamura, Masayoshi Mizuno, Naoki Hirayama, Kojiro Shimojo, Hirochika Naganawa, Hisanori Imura
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 59 Issue: 1 Pages: 329-340

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.9b04998

    • Related Report
      2019 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ニトリロ酢酸ジアミド型配位子によるレアアースの抽出平衡と構造化学的考察2022

    • Author(s)
      下条晃司郎、小林徹、横山啓一、矢板毅
    • Organizer
      化学工学会第87年会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Fundamental study on solvent extraction systems using ionic liquids2021

    • Author(s)
      Kojiro Shimojo
    • Organizer
      International Chemical Engineering Symposia 2021
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 新規分子認識試薬とイオン液体を用いた分離分析技術の開発と応用2020

    • Author(s)
      下条晃司郎
    • Organizer
      日本分析化学会近畿支部 2020 年度 第1回支部講演会
    • Related Report
      2020 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 酸解離型ジアミド系配位子によるレアアースの抽出分離と抽出錯体構造解析2019

    • Author(s)
      下条晃司郎、笹貫武丸、Sebastian Schone、杉田剛、岡村浩之、池田篤史
    • Organizer
      第79回分析化学討論会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
  • [Presentation] 新規抽出剤やイオン液体の特異性に基づいた革新的抽出分離システムに関する研究2019

    • Author(s)
      下条晃司郎
    • Organizer
      第38回溶媒抽出討論会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 様々な金属を選択的に分離可能な抽出剤2019

    • Author(s)
      下条晃司郎
    • Organizer
      新技術説明会
    • Related Report
      2019 Research-status Report
    • Invited

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Published: 2019-04-18   Modified: 2023-01-30  

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