Chemical engineering approach to control of electrode-electrolyte junction interface of all solid state lithium battery
| Project/Area Number |
20H02501
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
谷口 泉 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (00217126)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2021: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2020: ¥8,190,000 (Direct Cost: ¥6,300,000、Indirect Cost: ¥1,890,000)
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| Keywords | 高電位正極材料 / 噴霧熱分解法 / ナノ構造界面 / LiNbO3 / コーティング技術 / 正極材料 / 球状ナノ構造粒子 / リチウム二次電池 / 全固体リチウム二次電池 / 全固体リチウムイオン二次電池 / 界面制御 / 噴霧乾燥法 |
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| Outline of Research at the Start |
研究目的を達成するために、まず、申請者がこれまでに開発してきたリチウム二次電池正極材料の合成技術（噴霧熱分解法）を駆使して、酸化物系高電位正極材料、および硫黄過剰不定比組成の硫化銅系電極材料の合成を行う。さらに、噴霧熱分解法、噴霧乾燥法、さらには申請者が開発した合成技術である流動層滴下熱分解法を用いて、正極材料表面にリチウムイオン導電体薄膜の付与を試みる。
これにより、電極活物質-固体電解質の界面に様々なリチウムイオン導電体膜(緩衝層)を作製する新規薄膜コーティングプロセス技術の確立を目指す。
なお、このような技術開発は、全固体リチウム二次電池の開発・実用化に大きく貢献するものと期待される。
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| Outline of Annual Research Achievements |
今年度は、申請者がこれまで行ってきたリン酸コバルトリチウム(LiCoPO4)の研究成果を基盤にLi2CoP2O7の合成の検討を行った。具体的には、マイクロ空間を用いたセラミックス微粒子の合成法の一つである噴霧熱分解法を用いて雰囲気ガス，合成温度、および原料塩を変えて行った。更に、合成した試料を空気雰囲気と窒素ガス雰囲気で、焼成温度を変えて二次焼成を行った。合成した試料の結晶相の同定、粒子の表面および内部構造は、それぞれXRD、SEM、TEMにより行った。試料の比表面積および細孔径分布は、窒素ガスの吸脱着よりBET法とBJH法によりそれぞれ求めた。さらに、合成した試料を正極活物質として、負極に金属リチウム、電解液としては有機電解液を用いハーフセル(コインセル)を作製し、充放電サイクル試験を行った。その結果、原料塩として硝酸コバルトとリン酸二水素リチウムを用い、これらを目的物質の量論比で蒸留水に溶解させた原料溶液から，噴霧熱分解温度600℃で合成した試料を，その後窒素雰囲気で600℃，4時間焼成することで目的物質を合成できることを明らかにした。さらに、この試料を正極活物質としてハーフセルを作製し、充放電サイクル試験を行ったが、5 mAh g-1の初期放電容量しか得られなかった。そこで、噴霧熱分解で得られた試料を、遊星ボールミルで粉砕しアセチレンブラックと混合し、その後600℃で、4時間窒素雰囲気で焼成した。その結果、初期放電容量は60 mAh g-1まで、増加した。この結果より、本合成プロセスにより得られたLi2CoP2O7が全固体リチウムイオン二次電池用の新規高電位正極材料の一つの候補として有望であることを明らかにすることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
提案した研究計画にもとずいて、順調に研究が進められているが、Li2CoP2O7のセル特性があまり良くないので、来年度、この点をさらに改善する必要がある。
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| Strategy for Future Research Activity |
来年度は、昨年度から着手したLi2CoP2O7の合成について、Coの一部をMnで置換した材料（Li2MnxCo1-xP2O7）について検討を行う。具体的には，マイクロ空間を用いたセラミックス微粒子の合成法の一つである噴霧熱分解法とその後の二次焼成により、目的物質の合成を試みる。合成した試料の結晶相の同定，化学構造，粒子の表面および内部構造は，XRD,XPS,FT-IR,SEM,TEMにより検討する。また、窒素吸脱着法による比表面積および細孔径分布の測定も行う。さらに，合成した試料を正極活物質として、負極に金属リチウム、電解液としては有機電解液を用い、ハーフセル(コインセル)を作製し 、充放電サイクル試験、サイクリックボルタンメトリー測定、交流インピーダンス測定を行う。これにより，全固体リチウムイオン二次電池用の新規高電位正極材料の開発を試みる。 この他に新規高容量正極材料としてLi2MnxCo1-xSiO4についても同様の検討を行う。
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Report
(3 results)
Research Products
(4 results)
