Spatially Resolved Coherent Control of Exciton Diffusion Using Multiple Ultrashort Pulses
| Project/Area Number |
21H01888
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
五月女 光 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 助教 (60758697)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2022: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2021: ¥10,400,000 (Direct Cost: ¥8,000,000、Indirect Cost: ¥2,400,000)
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| Keywords | 励起子 / コヒーレント制御 / 時間分解発光イメージング / 時間分解分光 / 太陽電池 / 有機EL / 顕微分光 / 時間分解顕微分光 / 超分子ポリマー / 光メカニカル結晶 / 顕微過渡吸収分光 / 顕微過渡吸収測定 / 超短光パルス |
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| Outline of Research at the Start |
太陽電池や発光材料などの光エレクトロニクス材料では、光照射により生成した励起子が材料中を伝播することにより光電機能が発現するため、その高度化を図るには、物質中の励起子の伝播過程を制御することが重要である。しかし、等方的な材料中では励起子は指向性をもたずに自発的に拡散するため、その伝播方向や空間分布を能動的に制御することは難しい。本研究では、研究代表者が凝縮相における複雑分子系のコヒーレント制御研究で培った多重励起技術を、分子集合体中の励起子の動的振る舞いに応用する。光と励起子の相互作用を、空間を規定して活用することにより、励起子の伝播過程を実空間で制御する方法論の開拓と原理検証を行う。
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| Outline of Annual Research Achievements |
太陽電池や発光材料などの有機光エレクトロニクス材料における励起子の伝播過程の時空間制御を目的として、2023年度は発光性超分子ポリマーや熱活性化遅延蛍光材料などの分子集合体中の励起子拡散ダイナミクスの可視化・制御に取り組んだ。同一のバルビツール酸系分子からなる２種類の発光性超分子ポリマー（リング、ランダムコイル）に対して、時間分解蛍光分光を適用したところ、リングよりランダムコイルの方が顕著な動的ストークスシフトを示し、これはランダムコイル構造には励起エネルギーが特異的に低い欠陥サイトが多く存在することを示している。加えて、それぞれの超分子構造において励起子拡散長を定量するために、蛍光異方性測定に励起子の拡散シミュレーションを援用する方法を考案・確立した。その結果、拡散長をリング構造では8.1 nm、ランダムコイル構造では3.5 nmと定量することに成功し、同一分子でありながら、その集積構造の差異により大きく変わる発光色の由来を明らかにした。上記の研究では、励起子拡散に伴う蛍光異方性を指標として拡散解析を行ったが、結晶などの分子が整列した材料系には適用が難しい。これを克服するために、時間分解分光に超解像イメージング技術を統合した時間分解発光イメージング装置を構築し、熱活性化遅延蛍光分子からなる単結晶試料に適用した。等方的な励起子拡散だけでなく、材料の構造不均一性に起因する異方的な拡散がみられるとともに、照射光強度に応じて異なる励起子拡散挙動も観測された。この結果は、生成した励起子の再励起や多励起子間の相互作用により拡散過程が変調されていることが示唆しており、多重励起技術を用いることにより励起子の伝播過程を操作できることを意味している。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(3 results)
Research Products
(90 results)
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[Journal Article] s-Indacene Revisited: Modular Synthesis and Modulation of Structures and Molecular Orbitals of Hexaaryl Derivatives2023
Author(s)
Shun-Jie Jhang, Jayabalan Pandidurai, Ching-Piao Chu, Hirokazu Miyoshi, Yuta Takahara, Masahito Miki, Hikaru Sotome, Hiroshi Miyasaka, Shreyam Chatterjee, Rumi Ozawa, Yutaka Ie, Ichiro Hisaki, Chia-Lin Tsai, Yen-Ju Cheng, Yoshito Tobe
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 145
Issue: 8
Pages: 4716-4729
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Impact of Hydrophobic/Hydrophilic Balance on Aggregation Pathways, Morphologies, and Excited-state Dynamics of Amphiphilic Diketopyrrolopyrrole Dyes in Aqueous Media2022
Author(s)
Natsumi Fukaya, Soichiro Ogi, Hikaru Sotome, Kazuhiro Fujimoto, Takeshi Yanai, Nils Baumer, Gustavo Fernandez, Hiroshi Miyasaka, Shigehiro Yamaguchi
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Journal Title
J. Am. Chem. Soc.
Volume: 144
Issue: 49
Pages: 22479-22492
DOI
Related Report
Peer Reviewed
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[Journal Article] Molecular crystalline capsules that release their contents by light2021
Author(s)
A. Nagai, R. Nishimura, Y. Hattori, E. Hatano, A. Fujimoto, M. Morimoto, N. Yasuda, K. Kamada, H. Sotome, H. Miyasaka, S. Yokojima, S. Nakamura, K. Uchida
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Journal Title
Chemical Science
Volume: 12
Issue: 34
Pages: 11585-11592
DOI
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[Presentation] Single-Particle Fluorescence Measurement of Perylendiimide Nanoparticles2023
Author(s)
Tsukimi Iteya, Hirotaka Kageyama, Ali Eftekhari, Aude Bouchet, Michel Sliwa, Syota Hamatani, Daichi Kitagawa, Seiya Kobatake, Hikaru Sotome, Syoji Ito, Hiroshi Miyasaka
Organizer
The 31st International Conference on Photochemistry (ICP2023)
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[Presentation] ペリレンジイミド誘導体ナノ粒子の発光特性2023
Author(s)
射手矢 つきみ, 蔭山 浩崇, Eftekhari Ali, Bouchet Aude, Sliwa Michel, 濱谷 将太, 北川 大地, 小畠 誠也, 五月女 光, 伊都 将司, 宮坂 博
Organizer
2023年光化学討論会
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