A New Strategy for Substitution Reactions of Alkyl C-H Bonds Based on Parallel Catalysis
| Project/Area Number |
21H01937
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 33020:Synthetic organic chemistry-related
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| Research Institution | Kyoto Institute of Technology (2022-2023)
Kyoto University (2021) |
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Principal Investigator |
大村 智通 京都工芸繊維大学, 分子化学系, 教授 (00378803)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,420,000 (Direct Cost: ¥13,400,000、Indirect Cost: ¥4,020,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
Fiscal Year 2021: ¥7,150,000 (Direct Cost: ¥5,500,000、Indirect Cost: ¥1,650,000)
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| Keywords | 合成化学 / 触媒的分子変換 / 炭素－炭素結合活性化 / 炭素－炭素結合形成 / 炭素-水素結合活性化 / 炭素-炭素結合形成 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究課題では、従来の化学合成の概念を刷新し低環境負荷・省エネルギーでの物質創成に資する、次世代の機能性分子創出法を開発する。特に、生理活性や材料物性の鍵となる不斉炭素中心やπ共役部位を含む分子骨格の構築に焦点を絞り、飽和炭化水素などの不活性なアルキル基を利用する触媒反応群の開発とその体系化に取り組む。
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| Outline of Annual Research Achievements |
低環境負荷・省エネルギーでの物質創成に資する次世代の機能性分子創出法の確立を目的として、パラレル触媒作用のコンセプト展開と、不活性アルキル基を利用する触媒反応群の開発に取り組んでいる。本年度は、研究計画調書に記載の研究項目１および２について引き続き検討を行い、新反応の創出に取り組んだ。また、研究計画調書に記載した研究項目３について検討を行った。
研究項目１に関する成果：エチルアレーンとノルボルネンのエナンチオ選択的分子間炭素-炭素結合形成反応を詳細に検討し、ベンゼン環上に置換基を有する様々なエチルアレーンが本反応に利用可能であること、ならびにオルト位に置換基を有するエチルアレーンでは高いエナンチオ選択性で反応が進行することを見出した。また、反応中間体であるビニルアレーンを基質に用いて反応温度とエナンチオ選択性の相関を調べ、反応温度を高く設定すると選択性が高まる、という通常とは逆の現象を明らかにした。
研究項目２に関する成果：エチルアレーンと反応させる複素芳香環の拡張に取り組んだ。その結果、含窒素複素環との分子間反応を見出し、含酸素複素環とは異なる様式で結合形成が進行することを明らかにした。
研究項目３に関する成果：アルキル基 C-H 結合の活性化を起点とし、二種類の触媒サイクルが同時並行で進行する新たな「パラレル触媒作用」の開拓に取り組んだ。その結果、脱水素化触媒サイクルとN-H付加触媒サイクルが連動するパラレル触媒作用を見出した。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(3 results)
Research Products
(30 results)
