次世代密度汎関数理論を用いた物質デザインシステムの構築

• Project Area: Materials Design through Computics: Complex Correlation and Non-equilibrium Dynamics
• Project/Area Number: 25104723
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: The Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 今村 穣 独立行政法人理化学研究所, 計算科学研究機構, 研究員 (60454063)
• Project Period (FY): 2013-04-01 – 2015-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2014)
• Budget Amount: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2014: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000); Fiscal Year 2013: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
• Keywords: 密度汎関数理論

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、次世代密度汎関数理論である(A)系依存密度汎関数理論(SDDFT)及び(B)軌道フリー密度汎関数理論(OFDFT)を開発することを目的としている。(A)DFTの問題点として対象とする系ごとに精度が異なることが指摘されきた。SDDFTは、系に依存する物理的条件を課すことで精度の高い結果を再現するDFTである。去年度から、SDDFTの高精度化を精力的に図ってきた。具体的には、(i)クーロン演算子を領域毎の分割、(ii)複数軌道の軌道の直線性条件(LCOE)からそれぞれの領域のHF交換項の割合の決定、を可能とするスキームを提案してきた。幾つかの分子で軌道エネルギーからイオン化ポテンシャルなどを見積もったところ、高精度に実験値を再現できることを確認してきた。さらに、励起状態への拡張を行ったところ、価電子励起状態・リドベルグ励起状態を高精度に記述できることがわかった。従来のOS汎関数と異なり、クーロン演算子を短距離・長距離領域のみならず中距離領域に分割することで、複数のLCOEを満たす汎関数の構築に成功し、高精度に励起状態を記述できた。以上の提案により、これまでDFTが記述困難な励起状態の記述に成功した。
(B)については去年度の議論を踏まえ、軌道密度を基底として記述される運動エネルギーに、密度汎関数として記述される運動エネルギーを組み合わせて高精度に記述するするスキームに関して考察・提案し、今後の高精度なOFDFTへ向けて進捗があった。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Linearity Condition for Orbital Energies in Density Functional Theory(V): Extension to Excited State Calculations (2015)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Kensei Suzuki, Takeshi Iizuka, Hiromi Nakai
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 618 Pages: 30-36
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2014.10.065
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Local Response Dispersion Method in Periodic Systems: Implementation and Assessment (2015)
  • Author(s): Yasuhiro Ikabata, Yusuke Tsukamoto, Yutaka Imamura, Hiromi Nakai
  • Journal Title: Journal of Computational Chemistry Volume: 36 Issue: 5 Pages: 303-311
  • DOI: 10.1002/jcc.23807
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Kinetic Energy Decomposition Scheme Based on Information Theory (2013)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Jun Suzuki, Hiromi Nakai
  • Journal Title: JOURNAL OF COMPUTATIONAL CHEMISTRY Volume: 34 Pages: 2787-2795
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical study on valence excitations of multiply ionized states for envelope measurement of x-ray free-electron-laser pulses (2013)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Takaki Hatsui
  • Journal Title: PHYSICAL REVIEW A Volume: 87 Pages: 43413-43413
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Theoretical Investigation on Dye Sensitizer Solar Cell: Spin-forbidden Transition (2015)
  • Author(s): Yutaka Imamura
  • Organizer: 11th International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering (ICCMSE 2015)
  • Place of Presentation: Metropolitan Hotel, Athens, Greece
  • Year and Date: 2015-03-20
• [Presentation] NTChemを用いた色素増感太陽電池に関する理論的検討： スピン禁制励起 (2015)
  • Author(s): 今村穣
  • Organizer: 第3回 NTChemワークショップ
  • Place of Presentation: 理化学研究所計算科学研究機構 (兵庫県神戸市)
  • Year and Date: 2015-03-12
• [Presentation] 量子化学計算プログラムの紹介 (2014)
  • Author(s): 今村穣
  • Organizer: 元素戦略CREST合同研究会｢物性理論と量子化学の接点～相対論の視点を中心として」
  • Place of Presentation: メープル有馬 (兵庫県神戸市)
  • Year and Date: 2014-12-26
• [Presentation] Theoretical Study on Spin Forbidden Transition of Solar Cell Sensitizers: Two-component Relativistic Time-dependent Density Functional Theory Study (2014)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Muneaki Kamiya, Takahito Nakajima
  • Organizer: The 5th AICS international Symposium
  • Place of Presentation: RIKEN AICS, Kobe, Japan
  • Year and Date: 2014-12-08
• [Presentation] Theoretical Study on Solar Cell Sensitizers by Two-component Relativistic Time-dependent Density Functional Theory (2014)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Muneaki Kamiya, Takahito Nakajima
  • Organizer: the 19th International Workshop on Quantum Systems in Chemistry, Physics and Biology (QSCP-XIX)
  • Place of Presentation: Fullon Hotel, Taipei, Taiwan
  • Year and Date: 2014-11-13
• [Presentation] 高効率な色素増感太陽電池材料の設計に向けた理論的研究 (2014)
  • Author(s): 今村穣, 神谷宗明, 中嶋隆人
  • Organizer: 第7回分子科学討論会2014広島
  • Place of Presentation: 広島大学 (広島県東広島市)
  • Year and Date: 2014-09-23
• [Presentation] 光機能材料に対する2成分相対論的時間依存密度汎関数理論の応用 (2014)
  • Author(s): 今村穣, 神谷宗明, 中嶋隆人
  • Organizer: 第17回理論化学討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学 (愛知県名古屋市)
  • Year and Date: 2014-05-23
• [Presentation] 京を用いた次世代太陽電池の材料設計へ向けて (2014)
  • Author(s): 今村 穣
  • Organizer: シンポジウム「次世代太陽電池の動向と展望～京を用いた新材料設計に向けて～」
  • Place of Presentation: 理化学研究所計算科学研究機構（兵庫県）
  • Invited
• [Presentation] Two-component Relativistic Time-dependent Density Functional Theory: Development and Applications (2013)
  • Author(s): Yutaka Imamura, Muneaki Kamiya, Takahito Nakajima
  • Organizer: 5th JCS International Symposium on Theoretical Chemistry
  • Place of Presentation: 東大寺総合文化センター（奈良県）
  • Invited