2019 Fiscal Year Annual Research Report
Theoretical, Computational & Data Science Studies on Interface Ionics for Energy Storage
| Project Area | Science on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices |
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| Project/Area Number |
19H05815
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
館山 佳尚 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, グループリーダー (70354149)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中山 将伸 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10401530)
井上 元 九州大学, 工学研究院, 准教授 (40336003)
DAM HieuChi 北陸先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (70397230)
武藤 俊介 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 教授 (20209985)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Keywords | 第一原理計算 / 連続体計算 / インフォマティクス / データ駆動型AI解析 / 全固体電池 / 電気化学 / イオニクス / 拡散 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
蓄電固体界面ではしばしば特異的なイオンの振舞いが観測されている。これらは界面付近の原子構造、電子状態、および可動イオン状態の変調が複雑に関連していることが予想されるものの、そのメカニズムはわかっていない。計画研究A03ではこれらの課題を打破すべく、ナノスケール第一原理計算、高精度メソスケール計算、実験データに関するデータ駆動型AI解析を有機的に組み合わせることで、蓄電固体界面の平衡状態における構造・電子・可動イオン状態の解明と制御指針・学理の構築を目指す。
初年度はまず電極ー電解質界面の取扱いに向けた手法開発・確立を中心に取り組んだ。第一原理計算については、サンプリングが困難なヘテロ固固界面について高効率に安定構造探索を可能とするヘテロ界面CALYPSO法などの世界初となる手法の開発を行った。LCO正極/LPS固体電解質界面モデルを用いた実験との比較により、ヘテロ界面の微視的描像を良く再現できることが示された。我々はさらに固体電解質界面やメソスケール界面の探索・解析を行う手法開発も進めた。実験ーデータ駆動型AI解析連携では、STEM-EELSスペクトラムイメージデータに対する非負スペクトル分解法の開発・確立を行った。これにより、界面付近の構造と元素分布の同時解析が効率化された。さらに計測２次元・３次元画像を解析するAI解析手法の開発にも取り組んでいる。
これらの開発とあわせて、高エネルギー密度正極の有力候補である酸素レドックスを伴う遷移金属酸化物材料や固体電解質群の探索および解析にも取り組んだ。界面解析についても、黒鉛負極ー炭酸リチウムSEI膜やLi金属ー固体電解質界面におけるLiイオン状態の第一原理計算解析、そして本領域で標準界面として定めたLCO正極／LATP固体電解質界面に関するイオン挙動の微視的観察も進め、界面付近の構造・電子・可動イオン状態の基礎物性の理解も進めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画研究A03では、蓄電固体界面の構造及び電子・イオン状態の（１）計算科学解析、（２）計測データ等と連動したデータ駆動型AI 解析、その上で（３）蓄電固体界面イオニクスの学理構築を目標としている。
初年度はまず電極ー電解質界面の取扱いに向けた手法開発・確立を中心に取り組んだ。第一原理計算については、サンプリングが困難なヘテロ固固界面について高効率に安定構造探索を可能とするヘテロ界面CALYPSO法などの世界初となる手法の開発を行った。LCO正極/LPS固体電解質界面モデルを用いた実験との比較により、ヘテロ界面の微視的描像を良く再現できることが示された。我々はさらに固体電解質界面やメソスケール界面の探索・解析を行う手法開発も進めた。実験ーデータ駆動型AI解析連携では、STEM-EELSスペクトラムイメージデータに対する非負スペクトル分解法の開発・確立を行った。これにより、界面付近の構造と元素分布の同時解析が効率化された。さらに計測２次元・３次元画像を解析するAI解析手法の開発にも取り組んでいる。初年度ということで、博士研究員等の雇用に時間を要する面があったが開発・確立は順調に進んでいる。
さらに界面付近の構造・電子・可動イオン状態の基礎物性の理解も進展させた。高エネルギー密度正極の有力候補である酸素レドックスを伴う遷移金属酸化物材料の構造とレドックスの関係を明らかにし、また固体電解質群の機械学習探索による記述子理解も進展した。界面解析についても、黒鉛負極ー炭酸リチウムSEI膜やLi金属ー固体電解質界面におけるLiイオン状態の第一原理計算解析、そして本領域で標準界面として定めたLCO正極／LATP固体電解質界面に関するイオン挙動の微視的観察も進め、界面付近のイオン状態の理解が進展した。
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| Strategy for Future Research Activity |
計画研究A03は、実験系の計画研究と連携しながら、蓄電固体界面の構造・電子状態・イオン変調に関する計算科学研究・データ科学研究を遂行し、その界面ダイナミクスの解明とそれをもとにした界面理論構築を行う。この目標に向けて（１）まず開発中の計算科学・データ解析技術のさらなる確立に取り組みつつ、（２）界面現象に関する記述子探索やモデル検証を進め、（３）実験系計画研究との連携を深化をさせる。（１）では、まず開発してきた第一原理ヘテロ固固界面サンプリング手法を様々な固固界面に適用し、その汎用性の拡張を行う。また前年度構築したイオン・電子輸送と電気化学反応のダイナミクスをメソスケール解析する計算モデルに、ナノスケール解析より得られる固固界面モデルの適用を試みる。さらに計測２次元・３次元画像に対して界面の重要な特徴を自動的に発見するAI解析手法の開発、電極／電解質モデル試料のTEM薄片試料加工法検討およびSTEM-EELS/EDX分析条件最適化によるデータ処理技術の確立、などに取り組む。（２）に対応して、前年度までに取得した界面構造の記述子と高精度第一原理計算の結果データを用いて機械学習による回帰分析を実施し、界面イオン交換などの電池特性抽出に関わる予備的検討を行う。また、回帰式の予測能に対する詳細解析を行い、不足する界面記述子情報を整理する。さらに前年度検討した、ナノスケール計算から得られる材料物性や濃度分布の反映を想定した計算モデルを、実験系研究との比較により検証および高度化を進める。最後に（３）に関して、計画研究A02が扱う膨大な電子顕微鏡２次元像、硬X線分光タイコグラフィ法による３次元画像に対するAI解析の実施や、計画研究A01,A04の扱う蓄電固体材料界面の物性解析を実験グループと相互連携して進める。
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Research Products
(70 results)
