2020 Fiscal Year Annual Research Report
Element-specific structural measurements at nano- to meso-scale by advanced quantum beam techniques
| Project Area | Progressive condensed matter physics inspired by hyper-ordered structures |
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20H05881
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
小原 真司 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 独立研究者 (90360833)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
林 好一 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20283632)
田尻 寛男 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 回折・散乱推進室, 主幹研究員 (70360831)
平田 秋彦 早稲田大学, 理工学術院, 教授(任期付) (90350488)
小野寺 陽平 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (20531031)
木村 耕治 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20772875)
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| Project Period (FY) |
2020-11-19 – 2025-03-31
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| Keywords | 放射光X線回折・散乱 / 蛍光X線ホログラフィー / 中性子回折 / 電子回折 / マイクロビーム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
放射光による超秩序構造の解明に資する実験装置として、蛍光X線ホログラフィー（XFH）と異常X線散乱（AXS）による放射光計測を可能とする複合実験装置の設計・開発を進めた。基本性能部分について同装置を完成させることができた。
A01-1, A01-2班と連携をとり、誘電体やMg合金などのいくつかの超秩序構造材料のXFH解析を進めた。
SPring-8において、ガラスセラミック材料であるZr添加Li2O-SiO2および触媒材料であるAg添加B2O3ガラスにAXSを適用し、質の高いデータを得ることができた。これにより、ZrおよびAg周りの二体分布関数を導出し、それらの熱処理依存性や組成依存性を明らかにした。
高温・高圧合成で得られた高密度シリカ（SiO2）ガラスについて、量子ビーム実験と構造モデリング、トポロジカル解析を融合させた構造研究を行い、ガラス中に世界一結晶に近い構造規則性が形成されており、その起源が空隙の消失とリング変形によって形成されるSi原子の秩序化によってもたらされることを明らかにした。
トポロジカル解析についてはA03-2班の志賀との連携をとり、解析に関する概念の確立はA02-1班の小原が担当し、ソフトの開発は志賀が行った。また、A01-2班の脇原、A02-02班の正井らと連携をとり、SiO2組成のゼオライトであるシリカライトに関する連携研究を開始した。さらに、A02-1班の佐藤、A02-02班小野ともシリカガラスおよびシリカライトの高圧その場X線回折に関する研究を開始した。
アモルファス物質の短距離～中距離秩序構造を明らかにするために、サブナノメートルまで絞った電子線を用いÅビーム電子回折法と関連するシミュレーション解析手法の検討を行っている。今年度は、ヴァーチャルÅビーム電子回折法や隣接ボロノイ多面体解析法の開発を主に行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
現在まで、すべてのメンバーの研究は概ね計画通り進行している。
コロナ禍の影響で少し遅れていた装置開発においては、2020年度の繰り越し金を活用して、基本性能を有するXFH・AXS複合実験装置を完成させることができた。同装置は2022年2月に大型放射光施設SPring-8に納入された。
比較的単純な構造を有する超秩序構造物質のXFHに取り組み、概ね順調に進めることができた。一方、より複雑な構造を有する物質については、実験・解析方法を改善しているところである。
ガラスセラミック材料のAXSの解析は順調に進んでいる。一方、逆モンテカルロ法を用いて、３次元構造モデルの構築を試みているが、実験結果との良い一致が得られていない。現在、実験データの規格化の見直しや、適切な拘束条件や初期原子配置について検討を進めている。高密度SiO2ガラスに関する研究成果はNPG Asia Materials誌に掲載され、トップページにfeatureされた。SiO2ガラスの研究で得られた構造解析手法を用いて、SiO2と同じく四面体頂点共有ネットワークを形成するがアモルファス形成能の低いシリコンやガラスになりにくいアルミナの非晶質について現在構造解析を進めている。さらに、放射光と中性子を利用した元素選択的構造測定の準備も進めている。
これまで、分子動力学法などで作成されたアモルファスの構造モデルに対して、計算機内で仮想的に電子線を走査するヴァーチャルÅビーム電子回折法や構造モデル中の隣接する原子クラスターの相関を調べる隣接ボロノイ多面体解析法の開発を行ってきており、研究は概ね計画通り進行している。
連携研究においても、他班との打ち合わせを頻繁に行い、いくつかの連携研究が開始しおてり、順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
我々が設計・開発したXFH・AXS複合実験装置は、大型放射光施設SPring-8の共用ビームラインにおいて、持ち込み装置として放射光計測に活用していく。まずは本装置の基本性能の評価を行い、その後、超秩序構造の解明研究に活用する。
ゼオライトやフェレドキシンなど、より複雑な構造を有する材料の超秩序構造を解明するため、解析・実験方法を材料ごとに合わせて改良する。特に、微小試料を測定するためのノーマルモードXFHの実験・解析手法を高度化する必要があるが、X線を集光させる集光光学系の開発が必要となってくる。
AXS実験に加え高エネルギーＸ線全散乱実験を実施するとともに、Zr添加Li2O-SiO2については軽元素に敏感な中性子線による散乱実験をJ-PARCで行う。また、緊密な班内連携のもとモデリングの技術、精度を向上させ、一連の実験データを再現する３次元構造を導出する。さらに、酸化物ガラスを主とした非晶質材料について、放射光・中性子を用いた元素選択測定環境を整備していく。放射光に関してはRbを含有したケイ酸塩ガラスでAXS測定を、中性子に関してはLi含有ケイ酸塩ガラスの同位体置換中性子回折測定を行い、それぞれの元素に選択的な構造データを測定することを目指す。
現在のところ分子動力学法などで作成したアモルファス構造モデルに対して電子回折計算を行ってきているが、今後は電子回折データを元にアモルファスの局所構造を直接作成する局所逆モンテカルロ法の開発について検討を進めていく予定である。
連携研究に関しては、A02-2班の石川らが開発した国際宇宙ステーションISSにおける高温酸化物融体の密度・粘性の測定をA01-02班の増野達と連携をとって進めていく。また、A02-2班の正井、A01-2班の脇原とも酸化物材料をターゲットとした連携研究を展開する。
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