1993 Fiscal Year Annual Research Report
Atom-Planting法による各種メタロシリケートの合成とその触媒作用
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03453083
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
八嶋 建明 東京工業大学, 理学部, 教授 (60016409)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小松 隆之 東京工業大学, 理学部, 助手 (40186797)
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| Keywords | アトムプランティング法 / モルデナイト / MFI型ゼオライト / トルエンの不均化 / トルエンの水酸化 / ブタンの酸化脱水素 / NOの選択的環元 / フェリシリケート |
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| Research Abstract |
モルデナイトの脱アルミニウムに成功し、アルミニウム含量が少なく、格子欠陥の多いモルデナイトが調整できるようになった。Atom-Planting法により、このモルデナイトにアルミニウム、ガリウム、アンチモン及びチタンを導入する事に成功した。この事は、前3者については、赤外吸収スペクトルの測定で、各々に特有な波数に酸性OH基の吸収が見られる事、またチタンについては、骨格Si-O-Tiの振動に基づく吸収がみられることにより確認された。さらにガリウムの結晶骨格中への導入は、MAS-NMRによるガリウムの測定からも確められている。
これらモルデナイト型のメトロシリケートの触媒作用については、トルエンの不均化反応及びトルエンの過酸化水素による液相水酸化をモデル反応にして検討した。その結果、Atom-Planting法でアルミニウムを導入したモルデナイトは、水熱合成で調製したモルデナイトよりも、トルエンの不均化反応に高い活性を示すことを見いだした。しかし、ガリウム及びアンチモンを導入したメタロシリケートは、残存するアルミニウムに起因する酸性が強いため、その影響により独自の活性が得られなかった。また、モルデナイト型チタノシリケートは、トルエンの液相水酸化において、MFI型チタノシリケートよりも高い活性を示した。これは細孔の入口径がモルデナイト型の方が大きいため、液相での反応物あるいは生成物の細孔内拡散が速いことに原因があると思われる。
昨年度調製に成功したMFI型フェリシリケートの触媒作用について引き続き研究した。その結果、この触媒は、担持酸化鉄触媒に比べて、COの酸化活性が低いこと、ブタンの酸化脱水素によりブテンが選択的に合成できること、酸化存在下、NOのNH_3による選択的環元を促進することを見いだした。
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Research Products
(5 results)
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[Publications] Jong-Ho Kim: "Preparation of highly para-selective metallosilicate catalysts for alkylation of ethylbenzene with ethanol" Applied Catalysis A;General.100. 27-36 (1993)
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[Publications] Md.Azhar Uddin: "Catalytic activity of framework iron in MFI-type ferrisilicate for the oxidation of carbon monoxide" Microporous Materials. 1. 201-205 (1993)
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[Publications] Md.Azhar Uddin: "Catalytic Properties of Framework Iron in MFI-Type Ferrisilicate for the Oxidative Dehydrogenation of n-Butane" Chemistry Letters. 1037-1038 (1993)
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[Publications] Tatsuaki Yashima: "Shape Selective Alkylation of Aromatics on Metallosilicates" Proceedings of Acid-Base Catalysis-II. (予定). (11) (1994)
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[Publications] Pang Wu: "Incorporation of Aluminium and Antimony into Mordenite Framework by Atom-Planting Method" Proceedings of Acid-Base Catalysis-II. (予定). (4) (1994)
