1996 Fiscal Year Annual Research Report
マイクロポーラスヘテロポリ酸の合成と分子形状選択反応
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07455318
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
奥原 敏夫 北海道大学, 大学院・地球環境科学研究科, 教授 (40133095)
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| Keywords | ヘテロポリ化合物 / アルカン変換反応 / マイクロポーラスCs塩 / ゼオライト / 骨格異性化 |
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| Research Abstract |
超強酸性を示すH_3PW_<12>O_<40>、強い酸化力を有するH_3PW_<12>O_<40>等のヘテロポリ酸を素材とする多孔性ヘテロポリ酸を合成し、それを用いた選択的有機合成反応を実現することを目的とする。さらに機能向上を目指して、Ptとの複合触媒を用い、新規なアルカン変換反応のための触媒系の構築を図る。
上記の様々なタイプのヘテロポリ酸のアルカリ酸性塩を調製し、系統的にその細孔構造を解析した。共通に、2.5当量の塩はメソ孔を有し、2.0当量付近では、マイクロ孔のみを有する材料を得た。PtやPdを共存させ同様の合成法で得た複合触媒においても、その細孔構造が保持されたことを確認した。
これらの触媒を用いて、アルカンの異性化を試みた。アルカン変換反応の中でも最も難しいとされるn-ブタンの異性化では、イソブタンへの選択性がPt複合化C_s酸性塩の細孔サイズの変化に伴って大きく異なる現象を見出した。すなわち、細孔サイズが選択性を支配する重要な因子であることを示唆している。このことを明らかにするために、細孔の異なる各種のゼオライトと比較したところ、明らかに、細孔サイズと選択性の間に相関があることがわかった。このことは、マイクロポーラスCs塩が生成物の選択性をその細孔によって制御できる能力をもつ触媒であることを示している。
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[Publications] T. Okuhara, T. Nishimura, M. Misono,: "Novel Microporous Solid "Superacid" : CsxH_3-xPW_<12>O_<40>," Proc. 11 ICC. 1996. 581-590 (1996)
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[Publications] Y. Hirano, K. Inumaru, T. Okuhara, M. Misono,: "Mobility and Exchange of Profono and Methanol Moleiales in H_3-xPW_<12>O_<40> Peudo liquid Phase" Chem. Lett. 1996. 1111-1112 (1996)
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[Publications] S. Shihata, S. Nakata, T. Okuhara, M. Misono: "Squthesis of MTBE Cafolyyed by Heteropolyacids Supported on Silice" J. Catalysis. (in press).
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[Publications] K. Na, T. Iizaki, T. Okuhara, Misono: "Molculan Design of Bolid Acid Catalyet. Isomerzclion of n-Butane Catalyed by Acidic Cssalts" J. Mol. Catal.(in press).
