1999 Fiscal Year Annual Research Report
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09450313
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
堀 善夫 千葉大学, 工学部, 教授 (20114324)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
星 永宏 千葉大学, 大学院・自然科学研究科, 講師 (30238729)
古賀 修 千葉大学, 工学部, 助教授 (60110293)
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| Keywords | 二酸化炭素 / 電気化学還元 / 銅 / 電極 / 単結晶 / エチレン / エタノール |
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| Research Abstract |
Cu電極を用いてCO_2を電気化学的に還元すると、メタン、エチレン、アルコール等を高い電流密度で生成する。このようなCu電極の特異性を明らかにし、さらに過電圧が低く、かつエチレン生成選択性の高い電極を開発する指針を見いだすことが本研究の目的である。すでにCuの単結晶基本指数面を電極としてCO_2を電気化学的に還元すると、(111)面ではメタン生成が支配的であり、(100)面ではエチレンまたはエタノール生成が有利であることを報告した。その後の予備的な測定結果から、(511)面でエチレンとメタンの生成に関わる電流効率の比C_2/C_1が高い値を示すことを示した。しかしながら、実験結果の再現性がやや低く、その原因が結晶面の安定性とその後の電解研磨などの処理に問題があることが明らかになった。
本年は結晶面の作成法を再検討し、その評価法を確立することを目的とした。同時に、得られた単結晶電極を用いてCO_2の電解を行い、過去にわれわれが得た結果と比較検討することを意図している。
これらの単結晶を電極として、0.1M KHCO_3を電解液として、CO_2の電解を行った。その結果からC_2/C_1を求めた。基本指数面のうちでは、(100)面がエチレン生成に有利だが、(100)面にある割合で(111)ステップを導入することにより、エチレン生成は顕著に増大する。
現在のところ、その理由はわからないが、(111)ステップの存在が(100)テラスのエチレン生成過程を何らかの理由で活性化するのではないかと考えられる。
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[Publications] 星、川谷、工藤、堀: "Significant Enhancement of the Electrochemical Reduction of CO_2 at the Kink Sites on Pt(S)-[n(110)x(100)]and Pt(S)-[n(100)x(110)]"J. Electroanal. Chem.. 467(1). 67-73 (1999)
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[Publications] 星、村上、富田、堀: "Electrochemical reduction of CO_2 on the low index planes of platinum in acetonitrile"Electrochemistry. 67(12). 1144-1146 (1999)
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[Publications] 星、加賀谷、堀: "Voltammograms of the single crystal electrodes of palladium in aqueous sulfuric acid electrolyte: Pd(S)-[n(111)×(111)] and Pd(S)-[n(100)×(111)]"J. Electroanal. Chem.. (印刷中).
