凝縮化学系に於ける揺らぎと反応ダイナミックスの理論的研究

1999 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 10206201
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 大峰 巌 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (60146719)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 松本 正和 名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 助手 (10283459) ; 斉藤 真司 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70262847)
• Keywords: 水のダイナミックス / 揺らぎと緩和 / 高次非線形分光 / 水の氷化 / アモルファス / プロトン移動 / バクテリオ・ロドプシン / イオンチャネル

Research Abstract

水と生体高分子の反応ダイナミックスを明らかにするために、特に2)3)と5)を集中的に研究を行った
1)水のダイナミックス、揺らぎと緩和、またはその高次非線形分光による観測
2)水の氷化過程の分子論的機構の解明
3)氷の中でのプロトン移動のダイナミックス(特に揺らぎと構造変化の影響)、
4)超臨界水の非常に高い反応性の分子論的機構、
5)生体高分子反応、特にバクテリオ・ロドプシンにおけるプロトン移動またイオンチャネルの選択性発現の機構を調べた。
超高速高次非線型分光などの実験法により、如何に水の水素結合の集団運動、揺らぎが観測し得るかを理論的に調べた。水のなかの集団運動と揺らぎの解析を行い、水素結合ネットワーク組み替えの様相を解析し、水のミクロレベルの動力学的特性、特に集団運動、エネルギー揺らぎの様相を明らかにした。水の結晶化の機構を調べ、シミュレーションによって初めて水の結晶化に成功し、現在大きな系での結晶化を目指している。また反応座標解析を行いアモルファス状態化と結晶化の分岐を決めている分子論的機構を調べた。氷に於けるプロトン移動に関してポテンシャルエネルギー面とダイナミックスの解析を進め、その分子論的機構を解明しており、その機構の本質的部分が明らかになってきた。超臨界水の非常に高い反応性にラジカルがからんでいる可能性を見つけ、イオン化チャネルとの関係を明らかにした。生体内光反応であるロドプシン生体分子の化学反応に於ける光異性化、またそれに続くプロトン移動過程の初期段階の機構を明らかにした。以上をまとめて論文を執筆中である。
またインド科学院Biman Bagchi,イリノイ大学Klaus Schulten教授らを招聘し共同研究を行った。

Research Products

• [Publications] S. Saito, M. Matsumoto, I. Ohmine: "Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation and Chemical Reaction"Advances in Classical Trajectory Methods. 4. 105-151 (1999)
• [Publications] I. Ohmine and S. Saito: "Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation and Chemical Reaction in Hydrogen Bond Network Rearrangement"32. 741-749 (1999)
• [Publications] 斉藤真司、松本正和、大峰巌: "水のダイナミックスとクラスター"The Bulletin of the Cluster Science and Technology. 2-2. 25-32 (1999)