1999 Fiscal Year Annual Research Report
層状化合物を前駆体とする貴金属微粒子高分散担持複合酸化物触媒によるメタンの改質
Project/Area Number |
10450305
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Research Institution | Hiroshima University |
Principal Investigator |
竹平 勝臣 広島大学, 工学部, 教授 (70294535)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
浜川 聡 通商産業省工業技術院物質工学工業技術研究所, 研究員
早川 孝 通商産業省工業技術院物質工学工業技術研究所, 研究員
宍戸 哲也 広島大学, 工学部, 助手 (80294536)
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Keywords | ハイドロタルサイト / 固相晶析法 / 合成ガス / メタンのCO_2改質 / メタン部分酸化 |
Research Abstract |
結晶性層状化合物であるハイドロタルサイト(Mg_3Al(OH)_8CO_3^<2->nH_2O)のMgの一部をNiで置換し触媒前駆体を調整した。これを高温(850℃)で焼成することにより金属担持触媒を得た(固相晶析法)。固相晶析法で調整した金属担持触媒を用いてメタンのCO_2改質反応および部分酸化反応を行った。メタンのCO_2改質反応については、Niの担持量が低い場合、ほとんど活性を示さないが、担持量を増加させると高い活性を示すことが明らかとなった。浸漬担持法により調整した触媒と反応活性の比較検討を行った。ガス空間速度が低い反応条件(34000ml/hg-cat程度)では、浸漬担持法で調整した触媒は、固相晶析法で調整した触媒とほぼ同等の活性を示すが、ガス空間速度の上昇に伴い、浸漬担持法で調整した触媒の活性は急激に低下した。一方、固相晶析法で調整した触媒は、高いガス空間速度の反応条件においても高い活性を維持した。従って、新規な方法である固相晶析法で調整した触媒は、浸漬担持法で調整した触媒よりも高活性であることが明らかとなった。一方メタンの部分酸化反応についは、CO_2改質反応とは異なり、触媒の活性化として還元処理が必要であることが分かった。固相晶析法で調整した触媒は、浸漬担持法で調整された触媒と比較すると特に低い反応温度(600℃)でより高い活性を示した。固相晶析法により担持されたNi粒子は酸化・還元に対して高い安定性を備えており、これが低温での高い活性の原因であると結論された。
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[Publications] 竹平勝臣: "Methanol Decomposition to Synthesis gas over Supported Pd Catalysts Prepared from Synthetic Anionic Clays"Catal.Lett.. 58. 131-140 (1999)
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[Publications] 竹平勝臣: "CO_2 reforming of CH_4 over Ni Perovskite Catalysts Prepared by Solid Phase Crystallization Method"Appl.Catal.. 183. 273-285 (1999)
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[Publications] 竹平勝臣: "Partial Oxidation of CH_4 into Synthesis Gas on Ni/Perovskite Catalysts Prepared by SPC Method"Stud.Surf.Sci.Catal.. (in press).
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[Publications] 宍戸哲也: "Mathanol Decamposition to Synthesis Gas over Supparted Pd Catalysts Prepared form Synthetic Anionic Clays"Stud.Surf.Sci.Catal.. (in press).