2017 Fiscal Year Annual Research Report
Preparation of light energy conversion materials using 2D semiconducting crystals
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15H01993
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| Research Institution | Kumamoto University |
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Principal Investigator |
伊田 進太郎 熊本大学, 先端科学研究部, 教授 (70404324)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 水分解光触媒 / 助触媒 / 水素生成 / 単原子反応サイト / ナノシート / ロジウム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
水分解光触媒の研究は古くから続けられているが、助触媒上でどのような経路で水素生成が進行しているかは依然として不明な点が多かった。そこで、本研究では、助触媒サイトの構造が限定できるRh-doped TiO2ナノシートを用いて水分解光触媒の水素生成機構の解明を目指した。これまでの研究でRh-doped TiO2ナノシートではRh原子がTiO2ナノシートのTiサイトに単原子ドープされていることを透過型電子顕微鏡を用いた評価により確認しており、またドープされたRhサイトが水分解の水素生成サイトとしては働いていることを確認している。今年度はそのRhサイトでどのような経路で水素生成が進行しているか計算と実験の両方のアプローチから精密に調査した。その結果、2種類以上のDFT計算により水素生成の中間体としてRhサイトでヒドリド種が形成されている可能性が非常に高いことが得られた。そのため、実験によりこのヒドリド中間体の検出を試みたところ、FT-IRやNMR測定により、RH-Hからなるヒドリド種がRh-doped TiO2ナノシートに形成されていることを支持する強い結果が得られた。まだ、重水素を利用したラベル反応でもRh-Dがナノシート上に形成していることが分かり、このナノシート光触媒での水素生成の中間体には、ヒドリド種が形成されていることが明らかとなった。これまで、光触媒の水素生成中間体としてヒドリド種が形成されていることを明確に示した報告はなく、本研究成果は助触媒上での水素生成機構の解明に大きく進展すると期待している。
また、遷移金属もしくは貴金属ドープTiO2ナノシートを用いて計算と実験のアプローチにより水の酸化がどのように進行するか調査し、ドーパントの電子軌道がその活性と相関があることを見出した。
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| Research Progress Status |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(13 results)
