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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of concerted properties of pai-electrons and hydrogen in organic crystals

Research Project

Project/Area Number 16H04010
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

森 初果  東京大学, 物性研究所, 教授 (00334342)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 上田 顕  東京大学, 物性研究所, 助教 (20589585)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywords水素と電子のカップリング / 分子性物質 / 外場応答 / 圧力下 / スイッチング / バンド幅の効果 / 重水素効果 / 電場応答
Outline of Annual Research Achievements

機能性有機結晶では、「π電子物性」研究と、「水素系物性」は独立に研究されてきた。本課題では、π電子と水素の両者が協奏した、超伝導、絶縁体ー金属などの相転移(スイッチング)、そしてその外場応答(電場、圧力)などの新奇物性・機能性などの開拓を目指している。具体的には、(1)π電子と水素が協奏する有機分子および高品質有機結晶の合成を行い、(2)結晶・電子構造解析により、π電子と水素の静的協奏関係を明らかにし、(3)直流・交流電気抵抗率、電場下非線形伝導、圧力下抵抗率の測定より、π電子と水素の協奏物性として、外場(電場、圧力)によるプロトンスイッチング、水素の量子揺らぎを利用した超伝導の発現を目指している。
昨年度は、対象とするκ-D3(Cat-EDT-TTF)2 (重水素体)の電場応答を調べたところ、π電子-水素カップリング系ならではの特性として、負性抵抗を示す電場について、電場上昇と下降時で大きなヒステリシスを見出した。
本年度は、バンド幅がより広い類縁体であるκ-H3(Cat-EDT-ST)2(Se体)について、もう1つの外場応答である圧力応答を調べた。これまで、量子スピン液体であるκ-H3(Cat-EDT-TTF)2(S体)は、圧力印可で、電荷秩序に伴う絶縁相が誘起され、圧力印可と共に、その相転移温度は上昇していくことが観測されている。本研究のSe体では、S体とは対照的に、1GPaの圧力印可で、20K以下において金属化し、さらに低温の2K以下で半導体的挙動を示した。さらに圧力を印可すると金属化および半導体化の温度も上昇する振る舞いが観測された。これは、Se体の方がS体よりバンド幅が広いため、まず金属化し、さらに水素の無秩序―秩序化に起因した半導体化が観測されたと考えられる。このように、圧力応答でも、π電子と水素が相関した協奏物性が見いだされたのは、大変興味深い。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本研究では、よりバンド幅の広い水素ー電子カップリング系であるκ-H3(Cat-EDT-ST)2(Se体)について、圧力応答を調べた。その結果、κ-H3(Cat-EDT-TTF)2(Se体)とは対照的に、圧力印可で金属化するものの、さらに低温で半導体化する興味深い振る舞いが見られた。これは、SをSeに置換したことによるπ電子の効果と、水素結合中の水素の無秩序ー秩序化に伴うπ電子系の電荷秩序化による絶縁体化の両方の振る舞いが見られたと考えられる。このように、圧力応答でも、水素ー電子のカップリングによる協奏物性が観測されるのは大変興味深い。

Strategy for Future Research Activity

κ-H3(Cat-EDT-ST)2(Se体)についての圧力応答の実験により、水素ー電子のカップリングによる協奏物性として、金属化およびそれより低温における絶縁化の振る舞いが見られた。
さらに、Se体サンプルにエポキシ樹脂をコーティングして、さらに静水圧性を保った形で圧力印可をしたところ、3K付近で抵抗のドロップ、及び磁場印可による抵抗ドロップの抑制が観測された。この超伝導と思われる特性について、静水圧下での再現性、および一軸圧縮での振る舞いを系統的に調べ、水素ー電子のカップリングの圧力制御について考察する予定である。

  • Research Products

    (33 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 1 results) Presentation (22 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 7 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] ジョンズホプキンス大学(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      ジョンズホプキンス大学
  • [Int'l Joint Research] ラザフォードアップルトン研究所(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      ラザフォードアップルトン研究所
  • [Journal Article] Di- and tetramethoxy benzothienobenzothiophenes: substitution position effects on the intermolecular interactions, crystal packing and transistor properties2019

    • Author(s)
      Toshiki Higashino, Akira Ueda and Hatsumi Mori
    • Journal Title

      New Journal of Chemistry

      Volume: 43 Pages: 884-892

    • DOI

      10.1039/C8NJ04251A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Charge Order and Poor Glass-forming Ability of an Anisotropic Triangular-lattice System, θ-(BEDT-TTF)2TlCo(SCN)4, Investigated by NMR2019

    • Author(s)
      K. Miyagawa, T. Sato, H. Hashimoto, M. Kodama, K. Ohnoh, A. Ueda, H. Mori and K. Kanoda
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn.

      Volume: 88 Pages: 34705(1-5)

    • DOI

      10.7566/JPSJ.88.034705

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Hysteretic Current-Voltage Characteristics in the Deuterium-Dynamics- Triggered Charge-Ordered Phase of κ-D3(Cat-EDT-TTF)22019

    • Author(s)
      A. Ueda, K. Kishimoto, Y. Sunairi, J. Yoshida, H. Yamakawa, T. Miyamoto, T. Terashige, H. Okamoto and H. Mori
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn.

      Volume: 88 Pages: 34710(1-6)

    • DOI

      10.7566/JPSJ.88.034710

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Strange metal from a frustration-driven charge order instability2019

    • Author(s)
      T. Sato, K. Kitai, K. Miyagawa, M. Tamura, A. Ueda, H. Mori and K. Kanoda
    • Journal Title

      Nature Mater.

      Volume: 18 Pages: 229-233

    • DOI

      10.1038/s41563-019-0284-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High-Temperature Cooperative Spin Crossover Transitions and Single-Crystal Reflection Spectra of [FeIII(qsal)2](CH3OSO3) and Related Compounds2019

    • Author(s)
      K. Takahashi, K. Yamamoto, T. Yamamoto, Y. Einaga, Y. Shiota, K. Yoshizawa and H. Mori
    • Journal Title

      Crystals

      Volume: 9 Pages: 81(1-22)

    • DOI

      10.3390/cryst9020081

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dynamics of Water Molecules in a 3-Fold Interpenetrated Hydrogen-Bonded Organic Framework Based on Tetrakis(4-pyridyl)methane2019

    • Author(s)
      D. Inokuchi, Y. Hirao, K. Takahashi, K. Matsumoto, H. Mori, and T Kubo
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 123 Pages: 6599-6606

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b12421

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 有機結晶を舞台としたπ電子-プロトンカップリング物性 の新展開2019

    • Author(s)
      森 初果
    • Journal Title

      日本物理学会誌

      Volume: 74 Pages: 82-92

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Anisotropic Proton Conductivity Arising from Hydrogen-Bond Patterns in Anhydrous Organic Single Crystals, Imidazolium Carboxylates2018

    • Author(s)
      Y. Sunairi, A. Ueda, J. Yoshida, K. Suzuki and H. Mori
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 122 Pages: 11623-11632

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcc.8b00814

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Proton-dynamics Coupled Quantum Spin Liquid State and Magnetic Switching in Organic Mott System2019

    • Author(s)
      H. Mori
    • Organizer
      Topological Phases and Functionality of Correlated Electron Systems 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Quantum liquid of magnetic and electric dipoles in a proton-electron coupled molecular crystal2019

    • Author(s)
      H. Mori
    • Organizer
      日本化学会 第99春季年会 (2019)
    • Invited
  • [Presentation] イミダゾール‐ジカルボン酸塩のプロトン伝導性に対する分子ダイナミクス効果”、砂入允哉2019

    • Author(s)
      砂入允哉
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] カチオン-アニオン間に水素結合を導入した水素結合性有機リン酸結晶における無水プロトン伝導特性2019

    • Author(s)
      出倉 駿
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] π電子-プロトン相関型Cat-TTF系電荷移動塩の圧力下電気抵抗測定2019

    • Author(s)
      菅井 祐太
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] カテコール縮環型金属ジチオレン錯体の構造と物性における中心金属置換効果2019

    • Author(s)
      横森 創
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] ジメトキシベンゼンが縮環した中性の金属ジチオレン錯体の合成、構造、性質ならびに電界効果トランジスタ特性2019

    • Author(s)
      横森 創
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] Recent Advances in Molecular Conductors: Materials Development2018

    • Author(s)
      H. Mori
    • Organizer
      International conference for coordination chemistry 2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Novel Molecular Functional Materials Using Dynamic H-bond and Polarization2018

    • Author(s)
      H. Mori
    • Organizer
      The 2018 Gordon Research Conference on Conductivity and Magnetism in Molecular Materials Emergent Materials and Phenomena as Foundation for Future Molecule-Based Devices
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development of a New Type of Molecular Conductors with Dynamic Hydrogen Bonds2018

    • Author(s)
      A. Ueda
    • Organizer
      豊田理研国際ワークショップ”organic semiconductors, conductors, electronics”
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 新規カテコール縮環型金属ジチオレン錯体の合成と水素結合フレームワーク構造2018

    • Author(s)
      横森 創
    • Organizer
      錯体化学会 第68回討論会
  • [Presentation] イミダゾール‐ジカルボン酸共結晶のプロトン伝導性に対するジカルボン酸分子修飾効果 II2018

    • Author(s)
      砂入允哉
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 電気抵抗測定でみたπ電子-プロトン相関型Cat-TTF系有機伝導体に対する静水圧力ならびに元素置換効果2018

    • Author(s)
      高倉 知将
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 有機カチオン分子とリン酸アニオンからなる水素結合性結晶の構造、プロトン伝導性ならびに誘電性2018

    • Author(s)
      武井 史
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 半導体-絶縁体転移を示す新規カテコール-TTF系水素結合型電荷移動塩の合成と構造、物性2018

    • Author(s)
      上田 顕
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] カテコール縮環型金属ジチオレン錯体: 水素結合による多様な集積構造と中心金属置換効果2018

    • Author(s)
      横森 創
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] エチレンジオキシ基を有するカテコール縮環型TTF誘導体を用いた水素結合型の新規電荷移動塩の合成と構造、物性2018

    • Author(s)
      池田 潤
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
  • [Presentation] A Strategy for Developing Isotropic Charge Transport Mobility in Anthracene Derivatives with Multi-functions2018

    • Author(s)
      D. Zhang
    • Organizer
      The 8th TOYOTA RIKEN International Workshop “Organic Semiconductors, Conductors, and Electronics”
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Syntheses, Structures and Physical Properties of Novel Metal-dithiolene Complexes with Hydrogen bonds2018

    • Author(s)
      S. Yokomori
    • Organizer
      The 8th TOYOTA RIKEN International Workshop “Organic Semiconductors, Conductors, and Electronics”
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Anhydrous Proton Conductivity in Imidazolium Hydrogen Carboxylates: Effects of Hydrogen Bonds and Molecular Motions2018

    • Author(s)
      Y. Sunairi
    • Organizer
      The 8th TOYOTA RIKEN International Workshop “Organic Semiconductors, Conductors, and Electronics”
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] モノとヒトの多様性~有機伝導体および磁性体の化学と物理から2018

    • Author(s)
      森 初果
    • Organizer
      女性研究者サミット
    • Invited
  • [Presentation] 水素と電子のカップリングによる新機能材料・デバイスの開発2018

    • Author(s)
      森 初果
    • Organizer
      ポスト「京」重点課題(7)第4回シンポジウム
    • Invited
  • [Remarks] 東京大学物性研究所森研究室研究業績

    • URL

      https://hmori.issp.u-tokyo.ac.jp/publications.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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