2016 Fiscal Year Research-status Report
ポジトロニウムを用いた硫酸酸性環境中の硫酸塩ナノ鉱物形成機構の微視的研究
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16K05394
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| Research Institution | Tokyo Gakugei University |
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Principal Investigator |
中田 正隆 東京学芸大学, 教育学部, 教授 (80180305)
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2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 硫酸酸性環境 / 硫酸塩ナノ鉱物 / 物質移行 / オングストローム空間 / ポジトロニウム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
硫酸酸性環境中の硫酸塩鉱物形成メカニズムは，環境への鉛溶出抑制に重要な役割を果たしていると考えられている。しかしながら，方鉛鉱から硫酸鉛鉱が形成されるメカニズムや生成環境に関する明確な記述はない。本研究では，申請代表者らがこれまで発展させてきた“ナノスケール空間（ナノ空間）を介した物質移行”，“粒界・ナノ結晶粒・マトリックス拡散の概念を取り入れたナノ鉱物としての取り扱い”をベースに，硫酸酸性環境中の硫酸塩鉱物形成メカニズムにアプローチする。硫酸塩鉱物形成を，ナノ空間を介した物質拡散，ナノ空間内壁で局所的に発現する化学反応で記述できるmechanisticモデルの構築を目指す。初年度に当たる平成28年度は，様々な条件の硫酸酸性環境下において試料を作成・調整することに着手した。方鉛鉱と硫酸鉛鉱をステンレス圧力容器内のテフロン反応容器に封入し，一定期間放置するバッチ式により合成した試料について，硫酸塩鉱生成に伴うナノ組織や相の変化をXRD実験，FE-SEM観察により調べた。XRD実験の結果，全ての試料について，硫酸塩鉱と出発物質の方塩鉱が見出された。これらは，反応時間が長くなるほど，多量に生成した。同様の傾向が，FE-SE観察の結果からも見て取ることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題の内容は，大きく分けて硫酸酸性環境下での硫酸塩鉱物の調整，X線回折（XRD）実験や電解放射型走査電子顕微鏡（FE-SEM）観察による組織評価，ポジトロニウム分光法による空隙の調査である。初年度に当たる平成28年度は，様々な条件の硫酸酸性環境下における試料調整を行い，硫酸塩鉱生成に伴うナノ組織や相の変化をXRD実験，FE-SEM観察により調べた。試料は，方鉛鉱と硫酸鉛鉱をステンレス圧力容器内のテフロン反応容器に封入し，一定期間放置するバッチ式により合成した。硫酸濃度は，天然の地質環境よりもやや酸性の強い硫酸性環境を想定し，初期濃度を0.5 Mに設定した。反応温度は，天然の地表環境における熱水条件を想定し，110℃に設定した。反応時間は1日，3日，7日，15日，20日とした。XRD実験の結果，全ての試料について，硫酸塩鉱と出発物質の方塩鉱が見出された。これらは，反応時間が長くなるほど，多量に生成した。同様の傾向が，FE-SE観察の結果からも見て取ることができた。以上より，当初予定していた硫酸酸性環境下での硫酸塩鉱物の調整，XRD実験とFE-SEM観察による生成相の評価は順調に進んだと言える。現在までの達成度はおおむね順調と判断する。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は，電子線プローブマイクロアナライザ（EPMA）により，化学組成を評価する予定である。加えて，長時間実験後の試料について，種々のPs分光によりナノ空間を分析・評価する。長時間実験後の試料について，硫酸塩鉱生成に伴うナノ空間サイズと量の変化を，Ps寿命計測によりを推進する。本研究では，時間分解能，S/N比を飛躍的に向上させたデジタルオシロスコープを採用したシステムを用いる予定である。長時間実験後の試料のデータから，それぞれの反応温度についてナノ空間のサイズと量の時間依存性データを得る。移行物質を直接検出するために，ナノ空間の元素分析を陽電子寿命・運動量相関（AMOC）測定により推進する。AMOC計測では，陽電子寿命とドップラー拡がりを同時計測する。AMOC計測によりo-Psの寿命（o-Psの時間）に対応する運動量を抽出し，空隙近傍元素の分析を行う。AMOC計測が首尾良く行かなかった場合，同時係数ドップラー拡がり（CDB）計測により，空隙近傍元素の分析を行う予定である。一方，ケースバイケースで，液相の分析を推進する可能性もある。液相の分析については，全ての実験を対象にpH測定を実施する。長時間実験については，Eh測定，および，プラズマ発光分光分析装置による鉛濃度測定を推進する。
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| Causes of Carryover |
交付申請時には，分子軌道動力学計算統合ソフトに1,700,000円での購入を計画していた。しかしながら，価格改定による値引きのため，実際には1,339,200円で購入することができた。この差が，次年度使用額が生じた理由である。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
生じた次年度使用額232,342円は，ポジトロニウム放出線源である放射性同位元素ナトリウム22や試薬などの消耗品，国際会議参加のための旅費に使用する計画である。
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