2017 Fiscal Year Research-status Report
多角的熱測定による分子ダイマー型Mott絶縁体における電荷秩序・電荷揺らぎの解明
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16K05447
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
山下 智史 大阪大学, 理学研究科, 助教 (40587466)
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| Project Period (FY) |
2016-10-21 – 2019-03-31
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| Keywords | 分子性導体 / 電荷秩序 / スピン液体 / 強相関電子系 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
量子スピン液体相の隣接相として実現するX[M(dmit)2]2における電荷秩序相の形成機構の詳細について、主として熱力学的観点から研究を行った。前年度に行った熱起電力測定の結果より本系では非磁性化と電荷秩序状態の形成は独立しており、電荷秩序転移が2次以上の高次相転移またはクロスオーバー的な性質を持っている可能性を示した。量子スピン液体塩EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2と電荷秩序塩Et2Me2Sb[Pd(dmit)2]2の混晶体の熱容量測定では、量子スピン液体相と電荷秩序相で低温熱容量の磁場依存性が異なることを発見した。本年度は、より高磁場を用いた熱容量測定を系統的に行い混晶体における電荷秩序状態の評価を行った。高磁場下の熱容量測定において、量子スピン液体領域では本質的な量子スピン液体の実現を示すT-linear項の存在が確認されたが、電荷秩序領域ではT-linear項の存在は確認されなかった。量子スピン液体領域では、T-linear項以外の磁気熱容量が弱磁場ではギャップレスに近い振る舞いを示すが、高磁場ではギャップが開く兆候を観測した。この磁器熱容量は電荷秩序領域では常磁性的な振る舞いに変化することを発見した。よって、量子スピン液体側の相境界近傍では、非磁性状態もしくは電荷秩序状態と量子スピン液体の混在が生じ、乱れによる広義のスピン液体状態が実現している可能性が考えられる。この傾向は、中心金属をPdとPtで混晶化させた系でも観測された。電荷秩序転移が生じずとも両相の混在による影響が現れたことは、本系の電荷秩序転移が本質的に高次相転移であるという主張をサポートする結果である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の要点は、従来X[M(dmit)2]2系の電荷秩序転移の詳細を熱容量測定，熱起電力測定，熱伝導度測定を組み合わせた測定により解明することにある。本年度までに行った熱起電力測定および熱容量測定により得られた結果は、X[M(dmit)2]2系の非磁性化と電荷秩序転移は本質的には独立した現象であることを示唆する結果であり、研究当初の予想と合致している。研究計画における第一の目標であるダイマー型分子性導体の電荷秩序の特性の観測に成功したといえる。また、低温電子熱容量測定により、量子スピン液体状態と非磁性状態が本質的に混合して実現する可能性を見出すことができた。両相の混在において、中間領域が不純物的なスピンと異なる挙動を示すという事実は、間接的に電荷秩序転移が必ずしも一次転移である必要がないことを示す結果であり、上記の結果と矛盾しない結果である。また、乱れの効果が高いと考えられる中間領域の挙動が量子スピン液体の挙動と異なるという結果は、量子スピン液体研究の観点でも、高次相転移の性質を電荷秩序転移の研究という観点でも興味深い結果である。以上の結果は研究計画における予想と方向性が一致しており研究は順調に進行しているといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
X[M(dmit)2]2における電荷秩序転移の詳細解明のおおよその目途はたった。当初の予定通り非磁性化温度領域における熱伝導率の変化を追跡し、非磁性化と電荷秩序転移の関係を追跡する。これにより、非磁性化がバルク的な転移として、生じているか分子軌道の影響が強く表れた結果として生じているかを明らかにする。さらに、1次の相転移を伴う電荷秩序化を示す代表物質であるθ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4の電荷秩序転移についても、高次相転移の兆候はないかを詳細に調べる。特に、この系における電荷ガラス状態を調べ、その傾向をPd(dmit)2系と比較することによって、電荷秩序状態に乱れを導入する効果の違いを考察し、量子スピン液体に隣接した電荷秩序相と一次転移を伴う典型的な電荷秩序形成の差を明らかする。これらを総合的に議論することによって、分子性導体における電荷秩序の統一的な理解を目指す。これらの研究計画は、当初の予定と大きく異なるものではなく、計画通りに研究を遂行していく。
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| Causes of Carryover |
一部の測定については、所属組織の共通器機を使用しており使用年度と支払い年度がずれるため、機器使用料分を繰り越して次年度に支払いを行うため次年度使用額が生じた。
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Research Products
(10 results)
