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2018 Fiscal Year Research-status Report

多角的熱測定による分子ダイマー型Mott絶縁体における電荷秩序・電荷揺らぎの解明

Research Project

Project/Area Number 16K05447
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山下 智史  大阪大学, 理学研究科, 助教 (40587466)

Project Period (FY) 2016-10-21 – 2020-03-31
Keywords電荷秩序 / 分子性導体 / 強相関 / 熱容量測定
Outline of Annual Research Achievements

典型的な一次の相転移挙動を示す電荷秩序物質θ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4(RbZn塩)の電荷秩序挙動を追跡し、本系において急冷を必要としない電荷ガラス状態の実現手法を開発した。RbZn塩においては、電荷秩序転移温度である185K付近を10K/min以上の速度で急冷すると電荷秩序形成が阻害され、一定以上の電圧印加により電流値が急増する非線形伝導挙動を示す電荷ガラス状態の実現が報告されている。本系を含む4つの報告例では、電荷ガラス実現には臨界冷却速度と呼ばれる速度よりもはやい冷却速度での急冷が必要となる。一部の物質では150 K/min以上の急冷が必要な場合がある。前年度までの研究においてX[M(dmit)2]2における電荷秩序転移は、本質的に高次相転移の性質を有していることがわかった。電荷秩序転移が本質的に一次相転移の性質を持たないことは、隣接相としてギャップレスな量子スピン液体が実現していることと深く関係している可能性がある。一次転移性を検証する意味合いで、X[M(dmit)2]2における電荷ガラスの実現を検証することは有用であるが、臨界冷却速度がきわめて速く現実的に達成できない可能性がある。このため、本研究では非線形伝導状態と電荷ガラス状態の可逆性を利用して、急冷を必要としない電荷ガラス状態の実現方法の開発を目指した。RbZn塩に対して、交流電圧を印加しながら徐冷し、インピーダンスおよび熱容量を測定し、急冷によって得られた電荷ガラス状態と比較を行い、臨界冷却速度を大幅に下回る0.1 K/minの冷却速度でも電荷ガラス状態がバルクに実現することを明らかにした。この手法を用いればX[M(dmit)2]2系における本質的な電荷ガラス状態実現の可否を解明できる可能性がある。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

本研究の目標は種々の測定手法を組み合わせることによりX[M(dmit)2]2系の電荷秩序転移の詳細を解明し、量子スピン液体に隣接した電荷秩序相特有の挙動を明らかにすることにある。前年度までに本系の電荷秩序が本質的に高次相転移の性質を有していることを見出した。この特徴が本系特有のものであるかどうかを考察する上で、典型的な電荷秩序との比較は重要である。本年度にRbZn塩に対して行った電圧印加による徐冷過程での電荷ガラスを実現させる手法は、X[M(dmit)2]2系における電荷ガラスの実現を検証可能な新たな手法である。この手法を用いれば急冷が難しいインピーダンス測定システムや熱容量測定システムを用いても実質的な急冷効果を検証でき、多角的な視野から急冷効果を調べることができる。本手法をX[M(dmit)2]2系に対して適用することで、本質的に急冷効果が存在するかどうかを調べることが可能となる。しかしながらインピーダンス測定装置の大規模な故障が生じたため、データ採取が滞ったため、最終的な結論が得られてない状況であり研究進捗はやや遅れている状況である。すでに修理やその他必要な測定環境の整備等は完了しており、予定しているデータを取得し、これまでの得られた結果とともに議論を行うことで、典型的な電荷秩序状態と本系の電荷秩序の違いを明らかにしていくことは十分に可能である。

Strategy for Future Research Activity

誘電測定装置の故障により研究進捗が遅れてはいるが、これまでに得られた結果は、研究当初の想定から大きく外れておらず、研究自体は順調に進行している。また、本研究で開発した急冷を必要としない電荷ガラス状態の検証方法は、冷凍機など冷媒を使用しない装置にも転用できる記述である。すでに誘電測定装置の修理は完了しており、ファンクションジェネレータ,データーロガーなどの測定環境が整っている。このため、RbZn塩およびX[M(dmit)2]2系における電圧印加による電荷秩序状態の影響をインピーダンス測定および熱容量測定の観点から調べていく。また、電場印加をしながらの冷却効果について熱容量測定からも評価し、典型的な電荷秩序状態と本系の電荷秩序の違いを議論し、特有の性質についてまとめていく予定である。

Causes of Carryover

地震により使用していた共用の誘電測定装置が故障したため、一部の実験が完了できなかった。この実験に関わる消耗品および本測定により得られるデータの発表に使用する予定の予算を次年度に繰り越して使用する必要が生じたため。

Remarks

一定期間経過後、一般閲覧可能

  • Research Products

    (7 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Construction of a thermal conductivity measurement system for small single crystals of organic conductors2019

    • Author(s)
      Tetsuya Nomoto, Shusaku Imajo, Satoshi Yamashita,Hiroki Akutsu, Yasuhiro Nakazawa, Alexander I. Krivchikov
    • Journal Title

      Journal of Thermal Analysis and Calorimetry

      Volume: 135 Pages: 2831-2836

    • DOI

      10.1007/s10973-018-7799-1

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mobility of hydrated alkali metal ions in metallosupramolecular ionic crystals2018

    • Author(s)
      Nobuto Yoshinari, Satoshi Yamashita, Yosuke Fukuda, Yasuhiro Nakazawa, Takumi Konno
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 10 Pages: 587-593

    • DOI

      10.1039/c8sc04204g

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] θ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4における電荷ガラス状態の低温熱容量2019

    • Author(s)
      山下智史,野本哲也,圷広樹,中澤康浩
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] Systematic Heat Capacity Measurements for Quantum Spin Liquid Phase in Dimer Mott system2018

    • Author(s)
      Satoshi Yamashita
    • Organizer
      The 6th Joint Meeting of the 73rd Calorimetry Conference and the 25th International Conference on Chemical Thermodynamics (CALCON-ICCT 2018)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermodynamic Study on Charge-Ordering in Organic Dimer Mott Systems2018

    • Author(s)
      Satoshi Yamashita
    • Organizer
      International Symposium of Structural Thermodynamics for Young Thermodynamisists
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 阪大化学熱学レポート,X[Pd(dmit)2]2系の低温熱容量と電子構造の関係性

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/micro/report/rcst/2018/index.html.ja

  • [Remarks] 阪大化学熱学レポート,量子スピン液体物質の低温熱容量における乱れの効果

    • URL

      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/micro/report/rcst/2018/index.html.ja

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Published: 2019-12-27  

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