2017 Fiscal Year Research-status Report
二酸化炭素の資源化を可能とする光透過性活性炭素繊維の創製
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16K05909
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
服部 義之 信州大学, 学術研究院繊維学系, 准教授 (20456495)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 炭素繊維 / 吸着剤 / フッ素化学 / 光触媒 / 人工光合成 / メタンハイドレート |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、サブナノからサブミクロン孔径を階層的に持つ活性炭素繊維（ACF）に二酸化炭素と水素を濃縮し、ACFの細孔中に担持した光触媒によりメタンへと変換、さらに水の共存下においてハイドレート化貯蔵する３つの機能を集積化したACFの創製を目的としている。本年度、以下の項目に関して研究を行った。①フッ素化ACFの作製と機能集積化に最適な階層化細孔構造を有すACFの作製②フッ素化ACFの気体吸着特性と細孔構造の精密解析③ナノ金属光触媒の作製および光触媒能の発現④ナノ金属光触媒のACFナノ空間への高分散
本年度の主な実績は、以下のとおりである。①ACFとフッ素ガスとの反応温度、希釈フッ素ガスの圧力、反応時間を制御することにより、完全フッ素化ACF（光透過可能なACF）を作製した。またミクロ孔・メソ孔・マクロ孔の細孔径が異なる細孔構造が階層化されたACFの作製と細孔構造の詳細な解析を行い、その成果を国際会議で発表した。②フッ素化ACFの窒素吸脱着等温線において、吸着枝と脱着枝が相対圧0.4以下でも一致しないヒシテリシスループが観測されることを見出し、その成果を学会で発表した。③高分子化合物と金属塩の複合体を適切な条件下で焼成することにより、平均直径5-6 nmの金属ナノ粒子光触媒の作製に成功した。またその金属ナノ粒子触媒を用いて、二酸化炭素と水素の混合ガスからメタンへの光化学変換が可能であることも確認した。④平均直径5-6 nmの金属ナノ粒子を高分散した細孔性カーボンの作製に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ガス吸着と光触媒能の集積化には、細孔構造が階層的に発達したACFが最適である。本研究では、綿繊維を炭素繊維前駆体として種々の大きさの細孔が階層的に発達した中空状ACFを作製し、階層化された細孔の生成機構を明らかにした。またフッ素化ACFの窒素吸着において、吸脱着等温線が一致しないヒシテリシス現象を観測した。ガス吸着の速度論的な解析の結果、このヒシテリシス現象は細孔内ラフネス効果の寄与が大きいことが明らかになった。細孔内ラフネスは、フッ素ガスがACFのアモルファス領域を選択的にガス化（フルオロカーボンガスとなりガス化）することにより生成したと考えられる。前年度見出したフッ素化単層カーボンナノチューブの二酸化炭素吸着特性におけるヒシテリシスとあわせ、二酸化炭素およびメタンを効果的にナノ空間に固定できる非常に有効な吸着特性を見出したと言える。さらに、平均直径5-6 nmの金属ナノ粒子光触媒の作製に成功し、水素と二酸化炭素から光化学反応によりメタンを生成することを明らかにした。この金属ナノ光触媒は、中空状ACFのメソ孔およびマクロ孔に担持できる大きさであり、細孔内への光触媒担持において重要な要素技術といえる。以上に示したとおり、予定していた研究課題について検討し、結果を得ることができた。またその成果に関しては、国際会議と国内学会において発表をおこなうことができたことから、研究はおおむね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成28および29年度において、階層的細孔構造を有するACFの作製、光化学変換場であるフッ素化ナノ空間の創製、および水素と二酸化炭素からメタンへの光触媒変換可能な光触媒の調製といった重要な各要素技術は確立できた。今後は、フッ素化ナノ空間に担持した光触媒による二酸化炭素と水素から高効率なメタンの生成が可能かを検証する。また、高分解能ガス吸着および透過型電子顕微鏡観察法を駆使することにより、細孔径などの細孔構造パラメータおよび光触媒の構造が光触媒能におよぼす影響を評価する。金属ナノ粒子の光触媒能は、金属ナノ粒子表面の化学構造に大きく依存することから、光電子分光法を用いた金属ナノ粒子表面の化学結合状態を解析も合わせて実施する。これらの解析から、フッ素化ナノ空間の擬高圧効果により濃縮された二酸化炭素が、細孔内に担持した金属ナノ粒子光触媒により、高効率に二酸化炭素をメタンへ光化学変換可能か検証する。さらに、作製した中空状ACFおよび細孔性カーボンナノシートのメタン吸着特性を評価し、メタン吸着に最適な細孔構造を見出す。これにより、中空状ACFのナノ空間内において、メタンの高密度貯蔵を目指す。水蒸気吸着特性も評価し、水分子とメタン共存下における細孔内でのメタンハイドレート化による高密度貯蔵の可能性を探索する。最終的な目標として、吸着・光変換・貯蔵の要素技術を集積化し、高効率な二酸化炭素の光変換デバイスの作製を試みる。
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